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李巨/紀(jì)秀磊/高濤AM: 用于寬溫長(zhǎng)循環(huán)質(zhì)子電池的新型粘土酸電解質(zhì)

目前，高性能質(zhì)子電池的發(fā)展受到放氣問(wèn)題和較差的循環(huán)壽命的阻礙。在水系電解液中很容易引發(fā)析氫和析氧反應(yīng)，這限制了質(zhì)子電池的工作電壓并導(dǎo)致嚴(yán)重的放氣問(wèn)題。放氣會(huì)使電池膨脹，降低體積能量密度并導(dǎo)致安全問(wèn)題。此外，酸性電解質(zhì)還會(huì)導(dǎo)致集流體或電極材料的溶解。

為此，美國(guó)麻省理工學(xué)院李巨教授、俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊教授及猶他大學(xué)高濤教授等人報(bào)道了一系列新的質(zhì)子電解質(zhì)并將其稱為粘土酸（acid-in-clay）電解質(zhì)（AiCE），用于解決質(zhì)子電池的放氣、腐蝕和元素交叉問(wèn)題。

具體而言，AiCE 是通過(guò)將H₃PO₄吸收到頁(yè)硅酸鹽粘土（海泡石）中形成凝膠狀全無(wú)機(jī)材料而合成的。其中，海泡石含有8.7 wt%的吸附水和7.5 wt% 的結(jié)構(gòu)水，據(jù)此其化學(xué)式可寫(xiě)為Mg₂H₂(SiO₃)₃·3.0H₂O，作者通過(guò)改變酸溶液中酸分子與水的摩爾比（R）及液體（酸溶液）與固體（粘土粉）的重量比（N）來(lái)調(diào)整質(zhì)子濃度。與液態(tài)H₃PO₄電解質(zhì)相比，這些AiCE表現(xiàn)出超快的質(zhì)子電導(dǎo)率（25°C為15 mS cm^-1，-82°C為0.023 mS cm^-1）、更寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（3.35 V）、增強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性和出色的離子選擇性（限制不需要的元素交叉溶解）。

圖1. AiCE的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)特性

因此，基于AiCE的全固態(tài)質(zhì)子電池表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)子傳輸特性（室溫下720 C時(shí)的容量保持率為33%，-60 °C下1 C時(shí)的容量保持率為42%）和循環(huán)性能（室溫下在1000 mA g^-1時(shí)20000次循環(huán)后容量保持率為76%；-20 °C下100 mA g^-1時(shí)3000次循環(huán)后容量保持率為100%）。此外，作者用另外兩種代表性粘土（膨潤(rùn)土和埃洛石）和另一種代表性酸（硫酸）進(jìn)一步證明了AiCE方法。

這種質(zhì)子電池可以填補(bǔ)鉛酸電池和超級(jí)電容器之間的空白，適用于以下細(xì)分市場(chǎng)：

1）既要求有超級(jí)電容器的快速充電，但又能提供比超級(jí)電容器更高的能量密度；

2）既需要鉛酸電池的能量密度，但又能提供比鉛酸電池更長(zhǎng)壽命和更快的充電速度；

（3）能在零度以下工作的儲(chǔ)能系統(tǒng)。

總之，AiCE方法為基于質(zhì)子傳導(dǎo)的各種電化學(xué)技術(shù)設(shè)計(jì)和定制電解質(zhì)特性開(kāi)辟了一條新途徑。

圖2. 基于AiCE的全固態(tài)質(zhì)子電池性能

Acid-in-clay Electrolyte for Wide-temperature-range and Long-cycle proton Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202063

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