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與鋰金屬負(fù)極配對的高壓正極因其在高密度儲能方面的應(yīng)用潛力而引起了廣泛的關(guān)注。然而，傳統(tǒng)電解質(zhì)無法保持高壓正極和鋰負(fù)極的穩(wěn)定性，因為它們具有剛性的界面化學(xué)，過渡金屬的吸附量低，與Li⁺的結(jié)合力強。這些不充分的相互作用加劇了過渡金屬溶解和不均勻的Li⁺轉(zhuǎn)移等問題，最終導(dǎo)致高壓鋰金屬電池(HVLMBs)的循環(huán)性能低下。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)何偉東等通過將氟代碳酸亞乙酯（FEC）摻入雙（三氟甲磺?；﹣啺蜂嚕↙iTFSI）/四亞甲基砜（TMS）溶液中，設(shè)計了一種基于砜的電解液，以同時穩(wěn)定高壓正極和鋰金屬負(fù)極。

圖1 具有雙電極親和力和先進界面化學(xué)的砜基電解液的設(shè)計

由于對不同電極的優(yōu)先吸附，抗氧化TMS與腐蝕性正極相關(guān)聯(lián)，而成膜FEC覆蓋了鋰金屬負(fù)極，該電解液顯示出雙溶劑的雙電極親和力。1 M LiTFSI/TMS+FEC(8:2, v/v)電解液產(chǎn)生含有LiSO₂F的納米級中間相，其具有低電子密度的S=O鍵。

由于Li⁺-LiSO₂F鍵合較弱（-1.95 eV），LiSO₂F有助于均勻的平面內(nèi)Li₊轉(zhuǎn)移，并通過高達-3.86 eV的強吸附能限制過渡金屬離子的溶解，這也是迄今為止報道的最低的Li⁺鍵能和最大的過渡金屬吸附能。

圖2 采用NMC811正極的HVLMBs的電化學(xué)性能

此外，原位拉曼測試與從頭算分子動力學(xué)和相場模擬相結(jié)合，證明了電解液的雙電極親和力和富含LiSO₂F的中間相是高電壓/高容量鋰金屬電池的有效策略。

因此，該電解液使Li/NMC811（4.40 V）電池在500次循環(huán)后可保持86.1%的容量，庫侖效率為99.3%。

圖3 SEI/CEI分析

Stabilization of high-voltage lithium metal batteries using a sulfone-based electrolyte with bi-electrode affinity and LiSO2F-rich interphases. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.045

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哈大何偉東EnSM：具有雙電極親和性的砜基電解液穩(wěn)定高壓鋰金屬電池

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