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德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校AM: 放電深度100%！三元合金實(shí)現(xiàn)無(wú)負(fù)極鈉金屬電池

鈉金屬電池（NMBs）實(shí)際應(yīng)用受到鈉金屬負(fù)極不均勻電鍍/剝離、固體電解質(zhì)界面（SEI）不穩(wěn)定和潛在的災(zāi)難性枝晶生長(zhǎng)的阻礙。

在此，美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校David Mitlin教授、董暉等人通過(guò)重復(fù)冷軋和折疊制備了分散在電化學(xué)活性鈉金屬中的鈉-銻-碲三元合金復(fù)合材料Na₂ (Sb_2/6Te_3/6Vac_1/6)，稱為“NST-Na”，并將其用作鈉金屬電池負(fù)極。

這種新型合金化合物具有富含空位的熱力學(xué)穩(wěn)定的面心立方結(jié)構(gòu)，可在廣泛使用的碳酸鹽和醚基電解液中實(shí)現(xiàn)最先進(jìn)的電化學(xué)性能。其中，NST-Na負(fù)極在1M NaPF₆/G2電解液中可實(shí)現(xiàn)100% 放電深度（DOD），在15 mAh cm^-2和1 mA cm-2條件下可穩(wěn)定電鍍/剝離循環(huán)1000小時(shí)且?guī)靵鲂?(CE) 為99.4%。

具有NST-Na和Na₃V₂(PO₄)₃(NVP) 或硫正極的鈉金屬電池 (SMB) 具有改進(jìn)的能量密度、循環(huán)壽命和 CE (>99%)，帶有NST集流體和NVP的無(wú)負(fù)極電池每循環(huán)容量衰減率低至0.23%。

圖1. NST-Na對(duì)稱電池在深度循環(huán)條件下的電化學(xué)性能

冷凍電鏡成像和斷層掃描表明，鈉金屬填充自支撐親鈉NST骨架內(nèi)的開放空間，導(dǎo)致其具有平坦表面的致密（無(wú)孔和無(wú)SEI）金屬沉積物，而對(duì)照組的普通Na負(fù)極沉積由絲狀枝晶和“死Na金屬”組成，與孔隙和SEI混合。

DFT計(jì)算表明，NST的獨(dú)特之處在于其表面上Na原子（而不是簇）的熱力學(xué)穩(wěn)定性導(dǎo)致平面潤(rùn)濕以及其自身的穩(wěn)定性防止循環(huán)過(guò)程中分解。該工作闡述了有效控制金屬生長(zhǎng)行為對(duì)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定無(wú)枝晶的鈉金屬負(fù)極的重要性，并為開發(fā)高性能金屬負(fù)極提供了新的研究方向。

圖2. NST對(duì)Na金屬均勻電鍍/剝離的作用機(jī)制

A Sodium-Antimony-Telluride Intermetallic Allows Sodium-Metal Cycling at 100% Depth of Discharge and as an Anode-Free Metal Battery, Advanced Materials 2021. 10.1002/adma.202106005

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