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Nature子刊：Pt/Def-TiO2光電化學(xué)氧化葡萄糖制備葡萄糖酸

光電化學(xué)反應(yīng)是一種新興的生物質(zhì)轉(zhuǎn)化方法，但很少有人探索將葡萄糖轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品。

基于此，新加坡國立大學(xué)陳偉教授和Tian Zhangliu（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種光電化學(xué)方法，通過將單原子Pt錨定在缺陷的TiO2納米棒陣列上（Pt/Def-TiO₂）作為光陽極，將葡萄糖選擇性氧化為高附加值的葡萄糖酸。

實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，Pt/Def-TiO₂在0.6 V下氧化葡萄糖時(shí)的光電流密度為1.91 mA cm^-2，在模擬陽光照射下葡萄糖酸的收率為84.3%。

本文通過2D-HMBC NMR和IMPS的電荷轉(zhuǎn)移速率常數(shù)（k_t），作者研究了Pt/def-TiO₂光陽極的反應(yīng)途徑和機(jī)理。為根據(jù)2D-HMBC NMR譜，氧化1 h后，可以觀察到葡萄糖、GLU及其部分內(nèi)酯化衍生物。

在氧化3 h后，除GLU和d-葡糖苷1, 4內(nèi)酯外，還生成了GLA、GLA的內(nèi)酯化衍生物（d-葡糖苷1, 4內(nèi)酯）和l-古魯醛酸（GUR）。

當(dāng)氧化5.5 h后，大部分葡萄糖轉(zhuǎn)化為GLA平衡，并含有少量d-葡糖苷1, 4內(nèi)酯，少量GLU存在于電解質(zhì)中。因此，葡萄糖的氧化過程是由葡萄糖生成GLU，再生成GUR，最后生成GLA，同時(shí)與它們的內(nèi)酯化衍生物達(dá)到平衡。

此外，在不施加任何電壓的情況下，將Pt/def-TiO₂ NRAs分別浸入到1 M KOH-10 mM葡萄糖、1 M KOH-10 mM GLU和1 M KOH-10 mM GUR的電解質(zhì)中。

在20 °C模擬陽光照射5 h后，利用高效液相色譜法對電解液進(jìn)行分析，結(jié)果表明電解液中檢測到微量GLA，表明在Pt SAs上GLU氧化為GLA確實(shí)是一個(gè)PEC反應(yīng)。

Selective photoelectrochemical oxidation of glucose to glucaric acid by single atom Pt decorated defective TiO₂. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-35875-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35875-9.

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