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LiNiO₂(LNO)是下一代鋰離子電池一種很有前景的正極材料，因?yàn)樗哂袠O高的容量和無鈷成分，可以實(shí)現(xiàn)更可持續(xù)和更合乎道德的大規(guī)模制造。然而，它在超過4.1 V的高工作電壓下的循環(huán)壽命較差，這阻礙了其實(shí)際應(yīng)用，因此促使人們努力闡明和緩解高充電狀態(tài)下LNO的降解機(jī)制。

美國西北大學(xué)Mark C. Hersam等對無鈷LNO中氧堆積化學(xué)相關(guān)的高壓降解進(jìn)行了多尺度探索。

圖1 LNO的堆積結(jié)構(gòu)演化

在這項(xiàng)研究中，作者已經(jīng)確定晶格氧損失和O1堆積轉(zhuǎn)變是LNO充電到高電壓區(qū)域（高達(dá) 4.6 V）時(shí)不可逆容量損失的主要原因。

此外，O1結(jié)構(gòu)中NiLi缺陷的出現(xiàn)降低了氧滑移的可逆性，導(dǎo)致不可逆的堆垛層錯(cuò)。由于氧骨架的不連貫性，這些堆疊結(jié)構(gòu)的變化會加速機(jī)械退化，例如蠕變、開裂，甚至層狀結(jié)構(gòu)的彎曲，從而導(dǎo)致容量快速衰減。

圖2 循環(huán)高壓下LNO的結(jié)構(gòu)退化

因此，抑制析氧是實(shí)現(xiàn)LNO穩(wěn)定高壓運(yùn)行的關(guān)鍵因素。與該結(jié)論一致，抑制析氧的共形外部石墨烯涂層緩解了電化學(xué)循環(huán)過程中氧堆積的變化，從而顯著提高了容量保持率。因此，這項(xiàng)詳細(xì)的機(jī)理研究為實(shí)現(xiàn)LNO的高壓運(yùn)行提供了一條清晰的途徑，這是實(shí)現(xiàn)實(shí)用高能量密度LIBs的關(guān)鍵一步。

圖3 表面穩(wěn)定的LNO的長期循環(huán)特性

Elucidating and Mitigating High-voltage Degradation Cascades in Cobalt-free LiNiO2 Lithium-ion Battery Cathodes. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106402

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美國西北大學(xué)AM：闡明和緩解無鈷LiNiO2正極的高壓退化

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