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ACS Catalysis：電化學(xué)CO2還原為乙烯和乙醇的綜合機(jī)理：水-Cu(100)界面模型的溶劑效應(yīng)

近日，泰國國家科學(xué)技術(shù)發(fā)展局（NSTDA）Pussana Hirunsit（通訊作者）等人報(bào)道了他們利用密度泛函理論（DFT）在顯式溶劑模型下模擬了CO₂在Cu(100)表面電還原乙烯和乙醇的反應(yīng)機(jī)理。

綜合機(jī)制包括所有可能的途徑，這些途徑是通過考慮溶劑-中間相互作用、水動力學(xué)引起的結(jié)構(gòu)能量變化以及顯式溶劑模型中不保證的全局最小結(jié)構(gòu)而建立的，從而產(chǎn)生了一些有利的替代途徑。

由于乙烯和乙醇在Cu(100)表面分布的相似性以及CO₂電還原和CO電還原獲得的過電位，該研究排除了CO₂轉(zhuǎn)化為CO還原步驟，提出的機(jī)理從CO吸附步驟開始。結(jié)果表明，*CO-*CO耦合是動力學(xué)上最受歡迎的耦合類型。

然而，當(dāng)*CO濃度增加時(shí)，C-C耦合步驟可以改變?yōu)?CO-*CHO或*CO-*COH耦合，并且在動力學(xué)上受到更大的抑制。C-O鍵的離解很重要，因?yàn)槠淇梢苑蛛x通向乙烯的路徑，并且發(fā)現(xiàn)它在碳原子與氧原子結(jié)合的中間體中被充分氫化。

在中間體（*CH₂CH₂OH）中，C-O鍵的斷裂是可行的，可能對調(diào)節(jié)對乙烯或乙醇的選擇性產(chǎn)生重大挑戰(zhàn)。乙烯和乙醇路徑的分叉發(fā)生在質(zhì)子化的后期，并且確定了分離路徑的關(guān)鍵中間體。

此外，該工作提供了水如何影響碳-碳耦合的能壘、碳-氧鍵解離以及關(guān)鍵中間體的穩(wěn)定性的理論見解。這一結(jié)果提供了一個(gè)綜合的機(jī)理，為調(diào)節(jié)乙烯和乙醇的選擇性提供了指導(dǎo)，并深入了解了溶劑對CO₂電還原反應(yīng)中間產(chǎn)物的影響。

Comprehensive Mechanism of CO₂ Electroreduction toward Ethylene and Ethanol: The Solvent Effect from Explicit Water-Cu(100) Interface Models. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01486.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01486.

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