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由于能源需求不斷增加，基于聚合物的固態(tài)鋰金屬電池(LMBs)被認(rèn)為是便攜式和柔性設(shè)備的理想電源。然而，傳統(tǒng)的聚環(huán)氧乙烷基聚合物電解質(zhì)相對(duì)較窄的電化學(xué)窗口限制了高能量密度正極材料在LMBs中的應(yīng)用。

天津大學(xué)封偉、李瑀等設(shè)計(jì)了一種基于含氟聚碳酸酯的共聚物電解質(zhì)（FPCSPE），將電化學(xué)窗口擴(kuò)展到5 V以上（相對(duì)于 Li/Li⁺）。

天大封偉/李瑀EnSM：原位形成氟化聚碳酸酯共聚物固態(tài)電解質(zhì)

為克服這些限制，作者通過(guò)自由基共聚設(shè)計(jì)了一系列由碳酸乙烯亞乙酯(VEC)、甲基丙烯酸三氟乙酯(TFEMA)和1,4-丁二醇二丙烯酸酯(BDDA)組成的共聚物，以獲得具有耐高壓的自支撐固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）薄膜。

TFEMA（含氟單體）和BDDA（交聯(lián)劑分子）的引入與VEC表現(xiàn)出高共聚活性，不僅增加了P(VEC-co-TFEMA)共聚物的分子量，而且還降低了共聚物的HOMO能級(jí)并進(jìn)一步拓寬了電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。通過(guò)改變組分的比例和雙（三氟甲磺?；﹣啺蜂嚕↙iTFSI）的濃度可調(diào)節(jié)共聚物的電化學(xué)性能。

圖1 材料制備及表征

結(jié)果，基于P(VEC-co-TFEMA)的SPE在25 ℃下表現(xiàn)出5.02 × 10^-5 S·cm^-1的離子電導(dǎo)率和0.44的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)，并且由于引入了氟原子而具有0-5.7 V（vs. Li/Li⁺）的寬電化學(xué)窗口。

因此，采用NCM811(LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂)正極制備的相應(yīng)LMB可以在室溫下運(yùn)行，并且在0.1 C (1 C = 275 mA g^-1)表現(xiàn)出218 mAh g^-1的比容量，循環(huán)300次后具有70%的容量保持率。由于其優(yōu)異的電化學(xué)性能，F(xiàn)PCSPE與大多數(shù)商用的鋰電池正極材料兼容。此外，簡(jiǎn)單方便的聚合過(guò)程有利FPCSP的工業(yè)化生產(chǎn)。因此，F(xiàn)PCSPE有望成為下一代高能量密度LMB的絕佳候選者。

圖2 Li/ NCM811全電池性能

In-Situ Generation of Fluorinated Polycarbonate Copolymer Solid Electrolytes for High-voltage Li-metal batteries. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.004

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