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金榮超等JACS：HER電催化劑設(shè)計(jì)：原子級(jí)納米化學(xué)法將惰性Au轉(zhuǎn)化為活性催化劑

電催化析氫反應(yīng)（HER）在可再生清潔能源計(jì)劃中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，結(jié)晶金（Au）和銀（Ag）對(duì)其催化能力較差，而膠體納米粒子上的配體通常是另一個(gè)缺點(diǎn)。

近日，美國卡內(nèi)基梅隆大學(xué)金榮超教授和Yongbo Song、美國匹茲堡大學(xué)Giannis Mpourmpakis（共同通訊作者）等人報(bào)道了一個(gè)硫氰酸鹽（SR）保護(hù)的Au₃₆Ag₂(SR)₁₈納米團(tuán)簇，其配體覆蓋率低，核心由三個(gè)二十面體（I_h）單元組成，可以有效催化HER。

該三聚體結(jié)構(gòu)與單體I_h-Au₂₅(SR)₁₈^—和二聚體I_h-Au₃₈(SR)₂₄一起構(gòu)成了一個(gè)獨(dú)特的系列，為揭示催化性能和催化劑結(jié)構(gòu)之間的相關(guān)性提供了機(jī)會(huì)。Au₃₆Ag₂(SR)₁₈由于配體金屬比低、配位Au原子數(shù)少、超原子軌道未填充，在較低的過電位下表現(xiàn)出較高的催化活性。

在-0.3 V vs RHE電壓下，Au₃₆Ag₂(SR)₁₈的電流密度分別是Au₂₅(SR)₁₈^—和Au₃₈(SR)₂₄的3.8倍和5.1倍。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Au₃₆Ag₂(SR)₁₈具有較低的氫結(jié)合能和較高的電子親和力。該發(fā)現(xiàn)為從惰性金屬中構(gòu)建高活性催化劑提供了一種新的策略，即通過追求原子精確的納米團(tuán)簇并控制其幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。

Hydrogen Evolution Electrocatalyst Design: Turning Inert Gold into Active Catalyst by Atomically Precise Nanochemistry. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c04606.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c04606.

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