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就在上周，2023年2月2日，Science上剛剛兩連發(fā)了有關(guān)鋰電池領(lǐng)域的文章(2023年，鋰電池領(lǐng)域，一天兩篇Science！)。

這不，Nature也不甘示弱，2月8日也發(fā)表了2023年首篇鋰電池Nature。這樣火爆的領(lǐng)域，怎能不讓人垂涎欲滴呢？

廣泛應(yīng)用的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (NMC811)||石墨鋰離子電池的理想電解質(zhì)，有望具有支持較高電壓(≥4.5伏)、快速充電(≤15分鐘)、寬溫度范圍(±60℃)充電/放電而不鍍鋰和不可燃性的能力。

遺憾的是，目前尚發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的電解質(zhì)，能同時(shí)滿足以上所有這些要求。電解質(zhì)設(shè)計(jì)，受到缺乏有效指導(dǎo)原則的阻礙，該原則可以解決電池性能、溶劑化結(jié)構(gòu)和固體-電解質(zhì)間相化學(xué)之間的關(guān)系。

在此，來(lái)自美國(guó)陸軍研究局的Oleg Borodin & 美國(guó)馬里蘭大學(xué)的王春生等研究者報(bào)告并驗(yàn)證了一種基于一組軟溶劑的電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略，該策略在弱Li⁺-溶劑相互作用、足夠的鹽解離和所需的電化學(xué)之間取得平衡，可同時(shí)滿足所有上述要求。相關(guān)論文以題為“Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions”于2023年02月08日發(fā)表在Nature上。

基于碳酸酯的最先進(jìn)的電解質(zhì)，無(wú)法滿足極端鋰(Li)離子電池(LIBs)的大部分要求，因?yàn)樗鼈兊碾妷捍翱谙拗圃?.3 V，它們的工作溫度范圍為?20°C至+50°C，并且高度易燃。

此前，通過(guò)引入一系列具有低冰點(diǎn)的助溶劑(如線性羧酸酯和醚類(lèi))來(lái)降低電解質(zhì)的冰點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)了低溫操作。然而，這些酯類(lèi)和醚類(lèi)較窄的電化學(xué)穩(wěn)定性為1.5-4.7 V(相對(duì)于Li⁺/Li)設(shè)置了電池電壓的上限。

最近，通過(guò)液化氣體電解質(zhì)在低溫電池方面取得了突破，即使在- 60°C下也能保持60%以上的室溫容量，但這些揮發(fā)性溶劑的低沸點(diǎn)要求在氣體液化所需的壓力下重新設(shè)計(jì)密封電池。

除離子電導(dǎo)率外，界面/間相電阻在低溫下占主導(dǎo)地位，這要求電解質(zhì)具有較低的Li⁺脫溶能。由于?20℃以下的大電荷轉(zhuǎn)移和低離子電導(dǎo)率的共同作用，過(guò)高的過(guò)電位降低了石墨表面的可達(dá)容量，導(dǎo)致石墨表面鍍Li⁰。

石墨表面鍍Li⁰加速了容量衰減，庫(kù)侖效率(CE)降低到99.5%以下。此外，鋰枝晶的生長(zhǎng)可能使電池變短，存在安全隱患。為了避免在低溫下在石墨上鍍Li⁰，一種常見(jiàn)的做法是在商業(yè)LIBs中使用相對(duì)較高的負(fù)/正(N/P)容量比，這以犧牲整體能量密度為代價(jià)確保更好的安全性。

然而，由于石墨負(fù)極和NMC811正極之間的充放電動(dòng)力學(xué)不同，在快速充電或極低溫(小于- 20°C)下仍可能出現(xiàn)Li枝晶。由于電極的充放電動(dòng)力學(xué)在很大程度上由界面相控制，理想的低溫電解質(zhì)應(yīng)在兩個(gè)電極上形成動(dòng)力學(xué)匹配的界面相，以在不同溫度和電流下實(shí)現(xiàn)低且等效的過(guò)電位。

在此，研究者報(bào)告并驗(yàn)證了一種基于一組軟溶劑的電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略，該策略在弱Li⁺ -溶劑相互作用、足夠的鹽解離和所需的電化學(xué)之間取得平衡，以滿足所有上述要求。

值得注意的是，4.5伏NMC811||石墨硬幣電池的面積容量超過(guò)2.5 mAh/cm²，當(dāng)這些電池在- 50℃(- 60℃)以0.1C的C速率充放電時(shí)，保留了75%(54%)的室溫容量。而NMC811||石墨袋電池與低電解質(zhì)(2.5克每安培小時(shí))在?30℃下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)，平均庫(kù)侖效率超過(guò)99.9%。

綜合分析進(jìn)一步揭示了NMC811正極與石墨負(fù)極之間的阻抗匹配，這是由于形成了相似的富氟化鋰界面，從而有效地避免了低溫鍍鋰。這種電解質(zhì)設(shè)計(jì)原則，可以推廣到在極端條件下工作的其他堿金屬離子電池。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)策略

圖2. 電解質(zhì)的物理性質(zhì)

圖3. NMC811||石墨全電池的電化學(xué)性能

圖4. ?30℃循環(huán)后石墨負(fù)極上SEI層的表征

綜上所述，研究者報(bào)告了在極端條件下工作的高能電池的電解質(zhì)設(shè)計(jì)原則。該原理的核心是識(shí)別具有相對(duì)較低DN(小于10)和高介電常數(shù)(大于5)值的溶劑，這將最小化Li⁺-溶劑結(jié)合能，同時(shí)仍能解離鋰鹽。

在電解液中添加具有高還原電位的組分，可以在負(fù)極和正極上形成類(lèi)似的富鋰界面相，從而促進(jìn)負(fù)極和正極上相似的鋰化/脫鋰動(dòng)力學(xué)。負(fù)極和正極的熱力學(xué)(容量)和動(dòng)力學(xué)(阻抗)匹配使NMC811||石墨電池具有快速充電和寬使用溫度范圍的能力，無(wú)需鍍鋰。

作為概念的證明，合理設(shè)計(jì)的1 M LiTFSI MDFA/ MDFSA-TTE電解質(zhì)，能夠在負(fù)極和正極上形成自限制的富LiF界面相，從而在極端條件下也能實(shí)現(xiàn)容量和阻抗匹配。4.5 V NMC811||石墨全電池的實(shí)際面積容量超過(guò)2.5 mAh cm^-2，可以有效地在廣泛的溫度范圍內(nèi)工作(?60°C至+60°C)。

值得注意的是，實(shí)用袋電池在300次循環(huán)中保持超過(guò)83%的室溫容量，在?30°C下的平均CE超過(guò)99.9%。該設(shè)計(jì)原理為高電壓、快速充電和寬溫度工作電池開(kāi)辟了方向。

作者簡(jiǎn)介

王春生是美國(guó)馬里蘭大學(xué)化學(xué)與生物分子工程系Robert Franklin 和 Frances Riggs Wright杰出講座教授、ACS Applied Energy Materials《應(yīng)用能源材料》副主編、馬里蘭大學(xué)—陸軍實(shí)驗(yàn)室（UMD-ARL）極限電池研究中心主任。

王春生教授于1995年在浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程系獲得博士學(xué)位，隨后在美國(guó)德州農(nóng)工大學(xué)和田納西理工大學(xué)擔(dān)任教職，2007年開(kāi)始在馬里蘭大學(xué)任教授。

研究工作主要集中在新型二次電池和燃料電池領(lǐng)域，已在Science、Nature、Nature Mater.、Nature Chem.、Nature Energy、Nature Nanotech.、Nature Comm.等頂尖期刊上發(fā)表論文兩百余篇，論文被引用超過(guò)57111次。

2013年獲美國(guó)馬里蘭大學(xué)詹姆斯·克拉克工程學(xué)院青年教師杰出研究獎(jiǎng)，自2018年以來(lái)為科睿唯安（Clarivate）全球高被引學(xué)者，2015年和2021年兩次獲得馬里蘭大學(xué)年度最佳發(fā)明獎(jiǎng)。2021年獲得ECS Battery Division Research Award。課題組主頁(yè)為：http://cswang.umd.edu/。

文獻(xiàn)信息

Xu, J., Zhang, J., Pollard, T.P.?et al.?Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05627-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05627-8

https://mp.weixin.qq.com/s/2WXAU19niZBn9619_nC9Pg

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/c84e194428/

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