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?河工大Nature子刊：Au單原子協(xié)同O空位，活化高熵LDH中的晶格氧以穩(wěn)定催化OER

電解水制氫是利用和儲(chǔ)存太陽(yáng)能和風(fēng)能等間歇性可再生能源的理想方式，可有效解決能源危機(jī)和碳排放問(wèn)題。然而，該過(guò)程中涉及的陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)是一個(gè)復(fù)雜的四電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，伴隨著質(zhì)子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)緩慢，限制了水分解過(guò)程。因此，對(duì)OER機(jī)理的基本理解對(duì)于開(kāi)發(fā)高效、持久的OER電催化劑以促進(jìn)OER動(dòng)力學(xué)是必不可少的。根據(jù)傳統(tǒng)的吸附質(zhì)演化機(jī)制(AEM)，OER中間體(*OH和*OOH)在金屬活性位上的吸附能呈一種線性關(guān)系(ΔG_OOH=ΔG_OH+3.2±0.2 eV)，理論上過(guò)電位約為370 mV。

最近，研究人員提出了晶格氧氧化機(jī)制(LOM)，其涉及水氧化過(guò)程中晶格氧的活化和氧化還原，并且可以規(guī)避線性AEM關(guān)系的限制，從而降低反應(yīng)能壘。因此，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定耐用的基于LOM的OER電催化劑對(duì)于突破傳統(tǒng)AEM的理論極限以提高OER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)具有重要意義。

近日，河北工業(yè)大學(xué)鄭士建和劉輝等報(bào)道了一種由Au單原子和O空位修飾的高熵MnFeCoNiCu層狀雙氫氧化物(Au_SA-MnFeCoNiCu LDH)，其表現(xiàn)出高OER活性和良好的穩(wěn)定性。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，Au_SA-MnFeCoNiCu LDH催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過(guò)電位僅為213 mV，比原始MnFeCoNiCu LDH降低了110 mV。最重要的是，Au_SA-MnFeCoNiCu LDH還表現(xiàn)出顯著提高的穩(wěn)定性，在1.53 V_RHE下運(yùn)行700小時(shí)，電流密度僅下降6.4%，并且穩(wěn)定性測(cè)試后材料仍保持高熵結(jié)構(gòu)。

一系列原位表征和理論計(jì)算表明，在高熵LDH中引入的Au單原子和O空位的協(xié)同作用導(dǎo)致O 2p軌道上移，削弱金屬-O鍵，從而活化晶格氧，降低LOM的能壘，使得高熵LDH的OER機(jī)制由AEM轉(zhuǎn)變?yōu)長(zhǎng)OM，有效提高了OER活性。

更重要的是，高熵效應(yīng)可以抑制金屬物種的浸出并提高晶格氧氧化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這是OER穩(wěn)定性良好的主要原因。綜上，該項(xiàng)工作在原子水平上揭示了高熵LDH的OER機(jī)制的轉(zhuǎn)變，這為設(shè)計(jì)強(qiáng)大和穩(wěn)定的高熵電催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Activating Lattice Oxygen in High-entropy LDH for Robust and Durable Water Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41706-8

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/c0eb4d4dfb/

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