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Appl. Catal. B.: 高壓制備TiO2-II多晶體用于高效光催化CO2轉(zhuǎn)化為CO

燃燒化石燃料引起的CO₂排放量增加，導(dǎo)致全球變暖。光催化還原CO₂是利用陽光將大氣中的CO₂轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品，但該方法的效率仍然很低。

九州大學(xué)Kaveh Edalati和名古屋工業(yè)大學(xué)Masayoshi Fuji等通過高壓技術(shù)合成的納米TiO₂-II多晶體，具有更高的光電流和更好的CO₂轉(zhuǎn)化為CO的光催化活性。

作者對(duì)銳鈦礦TiO₂進(jìn)行高壓扭轉(zhuǎn)(HPT)制備出高壓鈮鐵礦相TiO₂(TiO₂-II)，TiO₂-II的引入改變了能帶結(jié)構(gòu)并提高了對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化的活性。

TiO₂-II的形成不僅增強(qiáng)了光吸收率，而且抑制了光生電荷復(fù)合并提高了光生電荷向表面的遷移率。此外，TiO₂-II的引入誘導(dǎo)了銳鈦礦和金紅石等其他相的異質(zhì)結(jié)，這可以進(jìn)一步增強(qiáng)光催化的電荷分離。

對(duì)于光催化CO₂還原的途徑，可能是因?yàn)門iO₂具有表面缺陷，例如氧空位，CO₂與H₂O結(jié)合作為Lewis酸吸附在氧空位上。

這會(huì)導(dǎo)致C=O鍵的斷裂產(chǎn)生?CO自由基，隨后產(chǎn)生CO。由于CO是主要產(chǎn)物，其不會(huì)再次吸附在表面缺陷上，因此該階段的 carbene 途徑不會(huì)明顯向前進(jìn)行以產(chǎn)生可檢測(cè)量的CH₄。

High-pressure TiO₂-II polymorph as an active photocatalyst for CO₂ to CO conversion. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120566

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