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復旦方方AFM:穩(wěn)定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環(huán)衰減0.045%!

復旦方方AFM:穩(wěn)定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環(huán)衰減0.045%!
由于巨大的體積變化,在鋰化/脫鋰過程中硅的粉化導致電化學活性的損失。目前,制備具有最佳臨界斷裂尺寸的硅材料的更具可擴展性和經(jīng)濟性的方法仍有待開發(fā)。
復旦方方AFM:穩(wěn)定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環(huán)衰減0.045%!
在此,復旦大學方方教授等人利用不可避免的粉碎,為穩(wěn)定的硅負極設計了一種創(chuàng)新的原位自適應電化學研磨(ECG)策略,MgH2用作研磨助劑以電化學研磨微米尺寸的Si顆粒。
在ECG過程中,MgH2和Si的鋰化過程發(fā)生在不同的電位下,兩者都會導致明顯的體積膨脹,從而導致電極內(nèi)部產(chǎn)生強烈的內(nèi)應力。在這種強大的內(nèi)應力下,MgH2的鋰化產(chǎn)物(Mg和LiH)將遷移到破裂的Si顆粒中,并通過Mg的部分可逆鋰化逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橛呻x子導電LiH和電子導電組成的導電基質(zhì)。
復旦方方AFM:穩(wěn)定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環(huán)衰減0.045%!
圖1. ECG過程中Si-MgH2復合材料的形態(tài)及轉(zhuǎn)變示意圖
因此,這種經(jīng)過ECG處理后的微米級硅顆粒自發(fā)研磨至平衡尺寸,可適應體積變化并確保穩(wěn)定循環(huán)。作者使用MgH2助磨劑將微米尺寸的Si組裝成固態(tài)半電池,其中以LiBH4作為電解質(zhì),Li作為對電極。
制備的Si負極在0.5 A g-1的電流密度下提供3228 mAh g-1的高可逆比容量、99.5%的庫倫效率和 200次循環(huán)中每循環(huán)低至0.045%的衰減率。這項工作中描述的ECG策略不僅為制備高性能硅基負極材料提供了一種全新且實用的方法,而且還為穩(wěn)定遭受巨大體積變化的其他電極材料提供了靈感。
復旦方方AFM:穩(wěn)定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環(huán)衰減0.045%!
圖2. ECG工藝獲得的Si負極的電化學性能
Self-Adapting Electrochemical Grinding Strategy for Stable Silicon Anode, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109887

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