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陜科大李英宣Appl. Catal. B.: 電子金屬-載體相互作用和Pt氧化態(tài)協(xié)同作用下?lián)裥詿狁詈瞎獯呋x還原CO2

太陽能驅(qū)動(dòng)光催化還原CO₂為CH₄是一種有前景的方法。在還原CO₂生產(chǎn)燃料的過程中，CH₄的8e^–/8H⁺還原過程選擇性與通過2e^–/2H⁺還原過程產(chǎn)生的CO等其他產(chǎn)物相比，在動(dòng)力學(xué)上是不利的。同時(shí)，CO₂的光還原過程也面臨H₂O的和H⁺與e^–的競爭反應(yīng)生成H₂，降低了產(chǎn)物的選擇性。

因此，陜西科技大學(xué)李英宣團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種將Pt²⁺引入Pt°的負(fù)載Pt納米顆粒的gC₃N₄ (Pt/CN)光催化劑，通過熱耦合光催化用選擇性地將CO₂還原為CH₄。

在Pt納米粒子和gC₃N₄載體之間構(gòu)建了強(qiáng)大的電子金屬-載體相互作用，這限制了CO析出的活性，并改善了從gC₃N₄到Pt的電荷轉(zhuǎn)移，從而選擇性地生產(chǎn)CH₄。

Pt納米顆粒中形成的Pt²⁺物種完全抑制了H₂產(chǎn)生。另外，光催化反應(yīng)中的適度熱量輸入促進(jìn)了光生電子從Pt納米粒子轉(zhuǎn)移到CO₂，這進(jìn)一步提高了CH₄析出活性。

純CN作為光催化劑時(shí)，只有在420 nm太陽光照射下才能實(shí)現(xiàn)約100% CO選擇性的低活性。而在420 nm的低強(qiáng)度太陽光照射下，2%-Pt/CN在125°C下實(shí)現(xiàn)100%的CH₄選擇性，且析出速率達(dá)到14.8 μmol g^-1?h^-1，AQY約為0.24%。

Thermal coupled photocatalysis over Pt/g-C₃N₄ for selectively reducing CO₂ to CH₄ via cooperation of the electronic metal-support interaction effect and the oxidation state of Pt. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120565

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