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水煤氣變換反應（Water-Gas Shift，簡稱WGS）主要應用在以煤、石油和天然氣為原料的制氫工業(yè)和合成氨工業(yè)中，另外在合成氣制醇、制烴催化過程中，低溫水氣變換反應通常用于甲醇重整制氫反應中大量CO的去除。一氧化碳和氫氣都是會燃燒的氣體，工業(yè)上把這樣的混合氣叫“水煤氣”。探究水煤氣變換反應研究進展，研究其催化劑發(fā)展狀況具有重要意義。

自“活性位點”概念提出以來，識別催化劑的活性位點一直是異質催化研究的圣杯。催化劑的活性位點隨反應催化而變化。Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑是工業(yè)上用作WGS反應（CO + H₂O → CO₂?+ H₂）和CO氫化成甲醇反應（CO + 2H₂?→ CH₃OH）的催化劑，是一個代表性的例子。很多人為識別Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑的活性位點做出了巨大努力。然而，由于缺乏可靠的實驗證據，爭議仍然存在。在基于Cu-ZnO的WGS反應催化劑中，人們爭論的是，活性結構是具有獨特結構的相分散或穩(wěn)定于ZnO的金屬銅，還是能夠易于解離H₂O的Cu-ZnO界面。這也導致了密度函數理論（DFT）計算提出的Cu-ZnO催化WGS反應的不同反應機理，然而，所有這些計算都計算不出H₂形成步驟的活化能。

中科大黃偉新教授、張文華副研究員和廈門大學王野教授在Nature Communications上發(fā)表機理研究，鑒定了水煤氣變換反應和CO氫化的活性位點，給出了反應機理。

通過對一系列具有明確Cu結構的ZnO/Cu納米晶逆催化劑進行全面的實驗（如漫反射傅里葉變換紅外光譜表征）和理論計算研究，作者報告ZnO-Cu催化劑在典型反應條件下的WGS和CO加氫反應過程中，分別發(fā)生Cu結構依賴性和反應敏感性的原位重構，形成了Cu_Cu(100)-羥基化ZnO和Cu_Cu(611)Zn合金的活性位點。考慮到已鑒定的活性位點，制備盡可能多的Cu{100}晶面和Cu{611}步進位點的Cu-ZnO催化劑分別是開發(fā)高效的水煤氣變換Cu-ZnO催化劑和CO加氫反應Cu-ZnO催化劑的有效策略。這些結果為WGS反應和CO加氫反應的Cu-ZnO催化劑的活性位點提供了見解，揭示了Cu的結構效應，并為優(yōu)化Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑的結構提供了可行的指南。?