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香港理工張標(biāo)AFM: 顛覆傳統(tǒng)！“適度”的電流倍率讓金屬負(fù)極更長久！

當(dāng)下普遍認(rèn)為高電流倍率（J）會加速枝晶的形成，從而縮短了金屬負(fù)極的循環(huán)壽命，這是根據(jù)Sand’s時間（τ）與J²成反比得出的。然而最近有報道在鋅金屬負(fù)極中高J值下循環(huán)性能的提高，表明J值對金屬電極穩(wěn)定性的影響并不簡單，但缺乏系統(tǒng)的研究，導(dǎo)致其基本機(jī)制難以確定。

在此，香港理工大學(xué)張標(biāo)教授等人以Zn金屬負(fù)極為模型系統(tǒng)，報道了升高的J和沉積/剝離穩(wěn)定性之間的異常關(guān)聯(lián)（遞減-增加-遞減），導(dǎo)致在適度的J下沉積/剝離循環(huán)的穩(wěn)定性相對最大。

互補(bǔ)的理論和實(shí)驗(yàn)分析表明，這種復(fù)雜的關(guān)系在于高J的“雙刃劍”（不利的動力學(xué)和有益的熱力學(xué)特性）。一方面，由于電極表面離子快速耗盡，高J降低了τ從而降低了循環(huán)穩(wěn)定性；另一方面，高J提供了更大的額外能量，加快了成核速率（ν_n），有助于在初始階段實(shí)現(xiàn)均勻的鋅沉積。

圖1. 用于延長Zn負(fù)極循環(huán)性能的IHJ策略

基于這些發(fā)現(xiàn)，作者開發(fā)了一種初始高J放電策略（IHJ）以產(chǎn)生豐富的晶核，以便在后續(xù)工藝中以標(biāo)準(zhǔn)J均勻生長金屬。這種策略使得在1 mAh cm^-2的循環(huán)容量下將 Zn沉積/剝離的循環(huán)壽命從303小時增加到2500小時，而無需依賴于電極/電解液改性。

此外，這樣的概念可以很容易地擴(kuò)展到具有顯著提高循環(huán)壽命的Li/Na/K金屬負(fù)極，證明其在開發(fā)高性能金屬電池方面具有普遍性。這項(xiàng)工作將為J對金屬負(fù)極電鍍/剝離過程的影響提供新的見解，并通過簡單地操縱放電/充電協(xié)議來促進(jìn)金屬電池的發(fā)展。

圖2. IHJ方法對Li/Na/K金屬負(fù)極的通用性

Unraveling the Rate-Dependent Stability of Metal Anodes and Its Implication in Designing Cycling Protocol, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107584

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