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成均館大學(xué)&韓國科學(xué)技術(shù)院AEM: 高能量和長壽命的富鋰層狀氧化物正極

盡管具有高能量密度，但富鋰層狀氧化物（LRLO）由于過渡金屬陽離子遷移到鋰層而導(dǎo)致容量保持率低和電壓持續(xù)衰減。一旦陰離子參與氧化還原反應(yīng)，陽離子遷移就會通過金屬中的氧脫位來穩(wěn)定氧化的氧陰離子。因此，在大多數(shù)富鋰層狀氧化物中，結(jié)構(gòu)無序被認(rèn)為是不可避免的。

在此，成均館大學(xué)Jongsoon Kim和韓國科學(xué)技術(shù)院Jihyun Hong等人報道了一種新的Mg取代的LRLO即Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂或Li_2-2xRu_1-xMg_3xO₃ (x=0.1)，通過熱力學(xué)抑制結(jié)構(gòu)無序?qū)崿F(xiàn)了出色的容量和電壓保持率。

在基于陽離子和陰離子氧化還原反應(yīng)的4.4 V低截止電壓下，可以可逆地利用93%的理論容量(283 mAh g^-1)，相當(dāng)于每單位1.12 Li⁺脫/嵌入。Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂經(jīng)歷了長程結(jié)構(gòu)有序的可逆變化，可以忽略平面內(nèi)外的陽離子遷移。

圖1. 第一性原理計算結(jié)構(gòu)無序抑制的起源

作者基于第一性原理計算和各種結(jié)構(gòu)探針發(fā)現(xiàn)Mg離子通過選擇性氧化氧離子并通過輕微變形形成短 (1.75 ?) Ru=O鍵穩(wěn)定脫鋰狀態(tài)八面體位點(diǎn)中的相鄰 Ru，從而有效地從TM陽離子中分解氧離子。由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性高，Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂的電壓衰減比Li₂RuO₃小46%，且300次循環(huán)后仍保持其初始容量的83%。

Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂抑制陽離子跳躍導(dǎo)致高倍率性能，在608 mA g^-1的電流密度下提供194 mAh g^-1的比容量，容量保持率為68.5%（vs 15.2 mA g^-1）。這些發(fā)現(xiàn)證明了這種實(shí)用策略的潛力，即使在長時間循環(huán)的情況下也能穩(wěn)定LRLO。

圖2. Li_1.2Mg_0.2Ru_0.6O₂優(yōu)異的電化學(xué)性能

Selective Anionic Redox and Suppressed Structural Disordering Enabling High-Energy and Long-Life Li-Rich Layered-Oxide Cathode, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102311

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