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埃因霍溫理工大學(xué)AEM：富鎳正極鋰離子電池降解機(jī)理及近期研究進(jìn)展

由富鎳層狀正極和石墨負(fù)極（或鋰金屬負(fù)極）組成的鋰離子電池（LIB）適合滿足下一代充電電池的能量需求。然而，富鎳正極的不穩(wěn)定性給大規(guī)模商業(yè)化帶來(lái)了嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。

在此，荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)Peter H. L. Notten等人介紹了富鎳正極材料的化學(xué)和電化學(xué)基本特性，討論總結(jié)了富鎳正極 LIB 中正極、電解液和負(fù)極在循環(huán)過(guò)程中的降解。作為L(zhǎng)IB的重要組成部分，富鎳正極經(jīng)歷了最具破壞性和最復(fù)雜的降解過(guò)程。這些過(guò)程可以分為由殘留鋰化合物引起的副反應(yīng)、陽(yáng)離子無(wú)序（尤其是對(duì)于Li/Ni混合）、表面重建（從層狀到尖晶石和巖鹽相）、氣體生成、過(guò)渡金屬溶解、微裂紋傳播（晶內(nèi)和晶間）以及脆弱的熱穩(wěn)定性。

作者強(qiáng)調(diào)了晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性對(duì)于高荷電狀態(tài)和高溫下金屬-氧鍵強(qiáng)度降低的重要性。針對(duì)這些負(fù)面影響，提出了包括優(yōu)化合成方法、制備單晶粒子、優(yōu)化微觀結(jié)構(gòu)、摻雜外來(lái)離子、涂覆保護(hù)層和設(shè)計(jì)濃度梯度在內(nèi)的各種策略，旨在通過(guò)實(shí)驗(yàn)提高富鎳正極的性能。

此外，作者還詳細(xì)討論了負(fù)極側(cè)（鋰金屬、石墨）、電解液方面的降解挑戰(zhàn)與改進(jìn)策略。

圖1. 殘留鋰化合物引起的副反應(yīng)

基于富鎳正極的LIBs的最新進(jìn)展，作者提出了將來(lái)有前景的研究方向：

（1）由于全球鈷嚴(yán)重短缺，富鎳/無(wú)鈷層狀正極材料的發(fā)展將發(fā)揮戰(zhàn)略作用；

（2）對(duì)新提出的降解機(jī)制進(jìn)行深入研究至關(guān)重要，因?yàn)楦鞣N改性可能會(huì)改變正極的晶格結(jié)構(gòu)或表面環(huán)境，導(dǎo)致不同的劣化過(guò)程；

（3）先進(jìn)的operando表征技術(shù)，如 XANES、HRPD、HR-STEM、HAADF-STEM等與理論計(jì)算相結(jié)合，有助于從根本上理解電池材料的降解機(jī)制；

（4）幾種策略的綜合協(xié)同效應(yīng)可以提供額外的性能優(yōu)勢(shì)；

（5）無(wú)負(fù)極鋰離子電池的發(fā)展將改變鋰均勻沉積的方式，有望在不久的將來(lái)實(shí)現(xiàn)商業(yè)化；

（6）開發(fā)不易燃或除氧能力的多功能電解液將進(jìn)一步消除安全問(wèn)題。此外，固態(tài)電解質(zhì)也是很有前途的研究方向。

圖2. 多功能電解液添加劑對(duì)于穩(wěn)定界面的作用示例

A Review of Degradation Mechanisms and Recent Achievements for Ni-Rich Cathode-Based Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103005

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