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楊陽(yáng)/馮振興/谷猛/王國(guó)峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強(qiáng)直接乙醇燃料電池！

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楊陽(yáng)/馮振興/谷猛/王國(guó)峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強(qiáng)直接乙醇燃料電池！
成果介紹
催化劑活性位點(diǎn)周圍的局部配位環(huán)境(LCE)對(duì)碳負(fù)載金屬納米顆粒電催化劑的活性調(diào)節(jié)起著至關(guān)重要的作用。然而，通過控制這種環(huán)境來提高性能的電催化劑的合理設(shè)計(jì)仍然受到了許多限制，其中包括對(duì)催化活性相如何形成的機(jī)制理解不足。
中佛羅里達(dá)大學(xué)楊陽(yáng)、俄勒岡州立大學(xué)馮振興、南方科技大學(xué)谷猛、匹茲堡大學(xué)王國(guó)峰等人研究表明，在Pd/N-C催化劑中引入F原子可以改善Pd周圍的環(huán)境，提高乙醇氧化反應(yīng)(EOR)和氧還原反應(yīng)(ORR)的活性和耐久性。
實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算表明，F(xiàn)原子傾向于占據(jù)缺陷位點(diǎn)，將N原子從N-C鍵中逐出，推動(dòng)N原子與Pd配位，在Pd表面形成富N層。即F原子的引入有利于形成一個(gè)更富含N的Pd表面，有利于提高電催化活性。表面Pd-N鍵的形成不僅抑制了Pd的遷移和團(tuán)聚，還通過調(diào)節(jié)局部配位環(huán)境來提高了催化劑的活性，而在不摻雜F的催化劑中，N原子在缺陷位點(diǎn)與C原子強(qiáng)配位。因此，通過抑制Pd遷移和減少碳腐蝕，使催化劑的耐久性得到提高。
將F原子引入到Pd/N-C催化劑時(shí)，其所組裝的直接乙醇燃料電池表現(xiàn)出高達(dá)0.57 W cm-2的最大功率密度，可穩(wěn)定運(yùn)行超過5900小時(shí)。此外，在Pd/C催化劑中加入其他雜原子(P、S、B)也可以改善催化劑的性能。
相關(guān)工作以Improving Pd–N–C fuel cell electrocatalysts through fluorination-driven rearrangements of local coordination environment為題在Nature Energy上發(fā)表論文。
內(nèi)容介紹

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圖1. 氟驅(qū)動(dòng)的局部配位環(huán)境變化示意圖
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圖2. 利用傅里葉變換紅外光譜、拉曼光譜、電導(dǎo)率和紫外光電子能譜對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征

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圖3. Pd/X-F催化劑的形貌和原子結(jié)構(gòu)

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圖4. XAS光譜分析

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圖5. ORR、EOR性能

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圖6. 直接乙醇燃料電池測(cè)試及穩(wěn)定性

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圖7. DFT計(jì)算
總結(jié)與展望
綜上所述，本文提出了一種有效調(diào)控局部配位環(huán)境和Pd/X&F-C(X=N、P、S、B)活性的策略，以設(shè)計(jì)高性能的DEFCs催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，Pd/N&F-C催化劑中的F原子將N原子推向Pd，從而形成Pd-N活性位點(diǎn)，有效調(diào)控Pd的局部配位環(huán)境。Pd表面形成的Pd-N不僅削弱了CO的吸附，而且為ORR過程中O2的快速吸附創(chuàng)造了更容易可達(dá)的催化位點(diǎn)。此外，富含N的Pd表面促進(jìn)了C-C鍵的解離，并通過12電子途徑使乙醇完全氧化，有效提高了EOR性能。
當(dāng)用作ORR催化劑時(shí)，Pd/N&F-C在0.9 ViR-free下的質(zhì)量活性達(dá)到了4.71 A mgPd-1。同時(shí)，作為EOR催化劑，乙醇氧化的峰值電流密度達(dá)到26.5 A mgPd-1。在DEFCs中測(cè)試時(shí)，其最大功率密度可達(dá)0.57 W cm-2，并可以穩(wěn)定運(yùn)行5900小時(shí)以上，證明了其在實(shí)際應(yīng)用中的巨大前景。
研究人員還使用了其他碳載體的金屬催化劑，這些催化劑的活性和穩(wěn)定性也得到了極大提高。因此，該策略為解決碳材料在各種能源設(shè)備中的腐蝕問題奠定了基礎(chǔ)。
文獻(xiàn)信息
Improving Pd–N–C fuel cell electrocatalysts through fluorination-driven rearrangements of local coordination environment，Nature Energy，2021.
https://doi.org/10.1038/s41560-021-00940-4

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