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北大郭少軍Nat. Commun.: 無機 Cs2SnI6鈣鈦礦上單原子Pt-I3位點用于高效光催化產氫

北大郭少軍Nat. Commun.: 無機 Cs2SnI6鈣鈦礦上單原子Pt-I3位點用于高效光催化產氫
有機-無機鹵化鉛鈣鈦礦是一類新型半導體材料,在光催化制氫方面具有巨大潛力,但其光催化活性低、有機組分不穩(wěn)定,尤其是鉛毒性極大地阻礙了其發(fā)展。
北京大學郭少軍團隊報道了一種報道了一種抗溶解環(huán)境友好型鈣鈦礦為載體,Pt-I3均勻分散的催化劑,在室溫下HI水溶液中實現(xiàn)高效光催化制氫。
北大郭少軍Nat. Commun.: 無機 Cs2SnI6鈣鈦礦上單原子Pt-I3位點用于高效光催化產氫
作者通過在過量氫碘酸(HI)溶液存在下對乙酸銫和乙酸錫(II)進行一鍋水熱處理合成,然后浸漬鉑配合物。隨后,在H2/Ar氣氛中在160℃下活化1小時后獲得PtSA/Cs2SnI6。
與固定在Cs2SnI6 (PtNP/Cs2SnI6)上的鉑納米顆粒相比,制備的PtSA/Cs2SnI6催化劑的周轉率(TOF)提高了176.5倍,優(yōu)于目前報道的所有負載Pt的鹵化鈣鈦礦光催化劑,并具有良好的催化穩(wěn)定性。
北大郭少軍Nat. Commun.: 無機 Cs2SnI6鈣鈦礦上單原子Pt-I3位點用于高效光催化產氫
結合電荷載流子動力學研究和DFT計算,發(fā)現(xiàn)Pt-I3物種獨特的配位結構和電子性質有助于SMSI效應,促進Cs2SnI6的光生電子轉移到Pt單原子,同時降低吉布斯自由能并加速制氫動力學。這項工作為促進鈣鈦礦復合材料高效產氫的研究開辟了一條新途徑。
Single-atom Pt-I3 sites on all-inorganic Cs2SnI6 perovskite for efficient photocatalytic hydrogen production. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24702-8

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