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Nat. Catal.：溶液中不含金屬陽(yáng)離子的Cu、Au和Ag電極上無(wú)CO2電還原

將二氧化碳（CO₂）電催化還原為燃料和化學(xué)品有助于可持續(xù)發(fā)展，而得到廣泛的研究。電解質(zhì)中的金屬離子影響反應(yīng)性能，但是它們的主要作用還在討論中。

近日，荷蘭萊頓大學(xué)Marc T. M. Koper（通訊作者）等人報(bào)道了他們通過(guò)循環(huán)伏安法研究了金（Au）電極上的CO₂還原，結(jié)果表明如果沒(méi)有金屬陽(yáng)離子，該反應(yīng)不會(huì)在純1 mM H₂SO₄電解液中發(fā)生。

作者進(jìn)一步利用掃描電化學(xué)顯微鏡在鉑（Pt）超微電極作為CO和H₂傳感器的表面生成尖端收集模式下研究了溶液中有無(wú)金屬陽(yáng)離子的CO₂還原。只有在電解液中加入金屬陽(yáng)離子時(shí)，才會(huì)在Au、Ag或Cu上生成CO。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）模擬證實(shí)，部分去溶劑化的金屬陽(yáng)離子通過(guò)短程靜電相互作用穩(wěn)定了CO₂中間體，從而使其還原?？傊撗芯康慕Y(jié)果重新定義了反應(yīng)機(jī)理，并且提供了明確的證據(jù)，證明電解質(zhì)中帶正電的物質(zhì)是穩(wěn)定關(guān)鍵反應(yīng)中間體的關(guān)鍵。

Absence of CO₂ electroreduction on copper, gold and silver electrodes without metal cations in solution. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00655-5.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00655-5.

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