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唐亞文/付更濤EnSM: 亞氨基二乙腈誘導(dǎo)合成二維PdNi/Ni@碳納米片雙功能電催化劑可作鋅-空電池陰極

開(kāi)發(fā)用于氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的高活性、穩(wěn)定和導(dǎo)電的雙功能電催化劑是可充電鋅空氣電池的關(guān)鍵步驟。

南京師范大學(xué)唐亞文和付更濤等人根據(jù)亞氨基二乙腈(IDAN)的獨(dú)特分子結(jié)構(gòu)，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種新型有機(jī)金屬配位聚合物(OCP)，用于合成分層的N摻雜碳納米片錨定PdNi/Ni雜化物(PdNi/Ni@NC)。

IDAN中的氰基配體可以通過(guò)dsp²雜化與M²⁺(M=Pd and Ni)形成低自旋平面四方配合物，而氨基配體傾向于通過(guò)sp³與M²⁺形成高自旋四面體配合物雜化，這不僅誘導(dǎo)了二維碳納米片的形成，而且在熱解后加強(qiáng)了金屬-碳的相互作用。

Pd和Ni合金化會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)位點(diǎn)的幾何形狀和電子結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化，從而導(dǎo)致Pd和Ni具有不同的催化行為。

優(yōu)化后的PdNi/Ni@NC可作為一種出色的雙功能電催化劑，對(duì)ORR具有0.89 V的正半波電位，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)對(duì)OER具有360 mV的低過(guò)電位，優(yōu)于商業(yè)貴金屬基電催化劑。

此外，與昂貴的Pd/C₊RuO₂^–相比，PdNi/Ni@NC作為空氣陰極可以使可充全固態(tài)鋅-空氣電池獲得更高的功率密度和更長(zhǎng)的循環(huán)壽命。

Iminodiacetonitrile induce-synthesis of two-dimensional PdNi/Ni@carbon nanosheets with uniform dispersion and strong interface bonding as an effective bifunctional eletrocatalyst in air-cathode. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.027

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