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鈉(Na)金屬作為負(fù)極，由于其固有的高理論容量(1166 mAh g^-1)、低氧化還原電位(-2.71V vs 標(biāo)準(zhǔn)氫電極)，以及其低成本和廣泛的來(lái)源，是高能可充電池的最終選擇之一。然而，與枝晶相關(guān)的危害嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。Na枝晶的形成主要源于不受控制的Na沉積行為。因此，對(duì)于無(wú)枝晶金屬負(fù)極，采用適當(dāng)?shù)牟呗詠?lái)均勻沉積Na似乎特別重要。

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥、廣東工業(yè)大學(xué)芮先宏等首先討論了調(diào)節(jié)無(wú)枝晶Na負(fù)極均勻沉積的挑戰(zhàn)。然后，總結(jié)了調(diào)節(jié)Na均勻沉積策略的最新進(jìn)展，包括調(diào)節(jié)固液界面附近的Na⁺通量和提高雙相界面的親鈉性。最后，詳細(xì)強(qiáng)調(diào)了對(duì)高能量密度鈉金屬電池實(shí)際應(yīng)用進(jìn)一步研究的觀點(diǎn)和重要因素。

圖1 無(wú)枝晶鈉金屬電池各種策略的示意圖

作者認(rèn)為該領(lǐng)域的潛在方向和前景：

1)深入研究潛在的Na成核和Na枝晶形成機(jī)制。有必要在理論和實(shí)驗(yàn)上進(jìn)行深入研究。在此過(guò)程中，應(yīng)考慮界面特性。此外，還應(yīng)認(rèn)真考慮SEI的結(jié)構(gòu)和組成。

2)先進(jìn)的原位表征技術(shù)。應(yīng)該開(kāi)發(fā)先進(jìn)的原位表征技術(shù)，以跟蹤和實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)Na成核、電化學(xué)/化學(xué)反應(yīng)和枝晶形成。例如，原位TEM和SEM，可以實(shí)時(shí)捕獲成核、沉積、形態(tài)演化和動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)變化。此外，原位XPS還可以探測(cè)化學(xué)/電化學(xué)反應(yīng)和SEI形成過(guò)程中化學(xué)狀態(tài)和成分的演變。此外，由于Na的超高反應(yīng)性，基于低溫的先進(jìn)技術(shù)是一種有效的方法，它可以在不改變成分的情況下獲得Na負(fù)極和SEI層最真實(shí)的化學(xué)信息。通過(guò)將計(jì)算模擬與先進(jìn)的原位表征技術(shù)相結(jié)合，可以全面了解Na成核、電化學(xué)/化學(xué)反應(yīng)和枝晶形成的機(jī)制。

圖2 界面附近的Na⁺通量

3)為中小企業(yè)探索固態(tài)電解質(zhì)(SSE)。SSE具有不易燃的特性和高機(jī)械強(qiáng)度以抑制Na枝晶生長(zhǎng)，因此可以成為解決鈉金屬電池安全隱患有前途的解決方案。然而，一些挑戰(zhàn)也困擾著中小企業(yè)SSE的發(fā)展。例如，SSE的低離子電導(dǎo)率導(dǎo)致高界面阻抗，這會(huì)導(dǎo)致不均勻的Na沉積。此外，當(dāng)前SSE和Na金屬負(fù)極之間的低兼容性導(dǎo)致接觸不足，這為枝晶的生長(zhǎng)留下了空間。同時(shí)，由于SSE的致密性不足，Na枝晶將沿SSE的晶界生長(zhǎng)，這是SSE在鈉金屬電池中實(shí)際應(yīng)用的另一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，對(duì)于中小企業(yè)SSE的未來(lái)發(fā)展，協(xié)作策略是必要的。例如，將Na成核策略與兼容的SSE相結(jié)合。

4)優(yōu)化高能鈉金屬全電池。開(kāi)發(fā)用于實(shí)際應(yīng)用的高性能鈉金屬全電池至關(guān)重要，包括優(yōu)化電解質(zhì)和正極與金屬鈉之間的兼容性。例如，SEI層的化學(xué)成分主要取決于電解液溶劑、鹽和添加劑，因此調(diào)節(jié)電解液的成分以構(gòu)建均勻、穩(wěn)定和致密的SEI可以實(shí)現(xiàn)均勻的Na沉積、無(wú)枝晶生長(zhǎng)和高CE。同時(shí)，需要具有高容量的正極（例如氧（或硫）正極）來(lái)集成高能全電池。然而，Na-O₂電池中的寄生反應(yīng)和O₂穿越，以及Na-S電池中的多硫化物穿梭和嚴(yán)重的腐蝕現(xiàn)象，會(huì)嚴(yán)重降低全電池的整體性能。因此需要大量的努力來(lái)構(gòu)建優(yōu)良的正極。此外，要實(shí)現(xiàn)鈉金屬全電池的實(shí)際應(yīng)用，鈉金屬負(fù)極、高容量正極和耐用電解液之間的兼容性應(yīng)該是量身定制的。

圖3 均勻鈉沉積的不同策略總結(jié)

Homogeneous Na Deposition Enabling High-Energy Na-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110280

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中科大余彥/廣工芮先宏AFM：均勻的鈉沉積使高能鈉金屬電池成為可能

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