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?華科大AFM：抗腐蝕SnS2/SnO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為Pt納米顆粒載體實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的氧還原催化

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)被認(rèn)為是最高效和可持續(xù)的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置之一。其中鉑碳催化劑是用于在陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的優(yōu)異催化劑。然而，在PEMFC的運(yùn)行條件下(0.6-0.8 V和pH<1)，鉑碳催化劑在水的存在下易受腐蝕，導(dǎo)致CO或CO₂的產(chǎn)生和結(jié)構(gòu)的損壞。

同時(shí)，由于Pt與碳載體之間的相互作用較弱，Pt粒子易于遷移和聚集?？紤]到這一點(diǎn)，尋找與Pt納米顆粒相互作用更強(qiáng)的電化學(xué)穩(wěn)定和導(dǎo)電的載體來取代碳是PEMFC技術(shù)發(fā)展的迫切需要。

基于此，華中科技大學(xué)李箐等人報(bào)道了一種新型的催化劑，其中SnS₂/SnO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為載體，將Pt納米顆粒(NPs)主要沉積在SnS₂和SnO₂的界面上。

通過循環(huán)伏安法(CV)和線性掃描伏安法(LSV)測(cè)試了催化劑的電化學(xué)性能。與Pt/C相比，Pt-SnS₂/SnO₂-90的CV曲線呈現(xiàn)出獨(dú)特的特征。在Pt的氧化還原區(qū)域，Pt-SnS₂/SnO₂-90的氧化還原電流密度比Pt/C小，這意味著在SnS₂/SnO₂異質(zhì)界面負(fù)載Pt可以抑制Pt氧化物質(zhì)的形成。

此外，對(duì)比Pt-SnS₂、Pt/C和Pt-SnS₂/SnO₂催化劑的ORR活性可以發(fā)現(xiàn)，Pt-SnS₂催化劑的半波電位(E_1/2=0.845 V)低于Pt/C催化劑(E_1/2=0.870 V)，表明純SnS₂納米顆粒不適合負(fù)載Pt納米顆粒用于ORR。SnS₂部分氧化后，Pt-SnS₂/SnO₂樣品的ORR活性得到了提高，其中Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑的ORR活性最高(E_1/2=0.895 V)。

進(jìn)一步增加氧化時(shí)間或甚至完全氧化SnS₂為SnO₂將會(huì)降低ORR活性，可能是由于載體的導(dǎo)電性下降和SnS₂層狀結(jié)構(gòu)的崩塌有關(guān)。

同時(shí)，Pt-SnS₂/SnO₂-90的質(zhì)量活性為0.40 A mg_pt^-1在0.9 V(相對(duì)于RHE)，這比Pt/C(0.11 A mg_pt^-1)和Pt-SnS₂(0.10 A mg_pt^-1)要高得多。重要的是，Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑與具有相同Pt負(fù)載的氧化物催化劑相比具有最高的質(zhì)量活性。

研究表明SnS₂/SnO₂異質(zhì)界面可以有效地避免Pt納米顆粒的聚集，加速電子從載體向Pt的轉(zhuǎn)移，從而使Pt的d帶下降。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Pt與SnS₂/SnO₂異質(zhì)界面的結(jié)合比和SnS₂，SnO₂和碳載體的結(jié)合更強(qiáng)。

通過DFT計(jì)算還進(jìn)一步了解了Pt-SnS₂/SnO₂-90增強(qiáng)的ORR穩(wěn)定性的原因。本文計(jì)算了Pt在SnS₂、SnO₂和石墨烯表面以及SnS₂/SnO₂界面上的結(jié)合能(E_bind)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)團(tuán)簇中Pt原子數(shù)目小于10時(shí)，SnS₂/SnO₂界面上與Pt的結(jié)合能比在其他載體(SnS₂，SnO₂和石墨烯)上的結(jié)合能更為負(fù)。

這些結(jié)果表明，Pt對(duì)SnS₂/SnO₂界面具有較強(qiáng)的親和力，這是實(shí)驗(yàn)制備的Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑具有較高穩(wěn)定性的原因。

此外，還計(jì)算了Pt在SnS₂(1.61 eV)，SnO₂(0.82 eV)和C(0.125 eV)表面上的遷移能，發(fā)現(xiàn)在SnS₂/SnO₂異質(zhì)界面上Pt的擴(kuò)散勢(shì)壘遠(yuǎn)高于石墨烯載體上的Pt的擴(kuò)散勢(shì)壘。因此，加速穩(wěn)定性測(cè)試抑制了Pt在SnS₂/SnO₂界面的遷移和聚集，降低了活性中心的溶解速率。

本文的研究結(jié)果表明，開發(fā)防腐、高性能金屬催化劑載體的理念和策略可推廣到其他電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換技術(shù)。

Anti-corrosive SnS₂/SnO₂ heterostructured support for Pt nanoparticles enables remarkable oxygen reduction catalysis via interfacial enhancement, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202211638.

https://doi.org/10.1002/adfm.202211638

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