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上海理工鄭時(shí)有ACS Nano：富鋰共軛硫聚合物正極促進(jìn)鋰硫電池反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

盡管通過將硫封裝在導(dǎo)電碳基體或極性材料中，提高了鋰硫(Li-S)電池的比容量和循環(huán)穩(wěn)定性，但低活性硫利用率和庫侖效率等挑戰(zhàn)仍然存在，這阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。

上海理工大學(xué)鄭時(shí)有等開發(fā)了一種基于聚（Li₂S₆-r-1,3-二異丙烯基苯）（DIB）的富鋰共軛硫聚合物材料，以作為高倍率和穩(wěn)定的Li-S電池正極材料。

圖1 材料合成示意圖

由于Li₂S₆與共軛芳烴骨架的強(qiáng)化學(xué)限制，有效地固定了多硫化物的溶解。此外，預(yù)鋰化的多硫化物共聚物可以提供額外的鋰離子以促進(jìn)其氧化還原動(dòng)力學(xué)。

因此，富鋰硫基共聚物表現(xiàn)出高輸出容量（經(jīng)過120次循環(huán)后獲得934 mAh g^-1的容量）、令人印象深刻的倍率性能（在2 A g^-1的電流密度下為727 mAh g^-1)，以及超過500次循環(huán)的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 聚(Li₂S₆-r-DIB)正極的電化學(xué)性能

得益于其彈性和熱塑性，聚(Li₂S₆-r-DIB)共聚物可以澆鑄到商業(yè)碳布上，直接用作柔性正極，而無需粘結(jié)劑和導(dǎo)電劑。進(jìn)一步與將熔融鋰滲透到“親鋰”硅碳布主體上獲得的柔性碳布/硅/鋰(CC/Si/Li )負(fù)極配對，構(gòu)建了柔性Li-S軟包電池原型，該電池展示出穩(wěn)定的循環(huán)性能（經(jīng)過100次循環(huán)后獲得了658 mAh g^-1的容量）和優(yōu)異的可折疊性（即使在30°、60°、90°、120°、150°、180°折疊下也能運(yùn)行）。

該工作通過引入額外的鋰離子促進(jìn)氧化還原動(dòng)力學(xué)，擴(kuò)展了分子設(shè)計(jì)方法，獲得了高性能的有機(jī)硫正極材料，為高性能Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用開發(fā)提供了有價(jià)值的指導(dǎo)。

圖3 柔性Li-S軟包電池性能

Lithiated Sulfur-Incorporated, Polymeric Cathode for Durable Lithium-Sulfur Batteries with Promoted Redox Kinetics. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08449

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