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西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉(zhuǎn)移機(jī)制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除

西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉(zhuǎn)移機(jī)制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
建立高效的電荷轉(zhuǎn)移通道并提供足夠的活性位點(diǎn)以提高光催化劑的活性仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。
因此,西安科技大學(xué)張亞婷、Jia Jia等報(bào)道了一種菊花狀NiSe2/MoS2分級(jí)異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑,該催化劑能夠用于光催化HER和降解鹽酸四環(huán)素。
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉(zhuǎn)移機(jī)制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉(zhuǎn)移機(jī)制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
作者通過(guò)在花球狀MoS2納米片邊緣原位沉積中尺度NiSe2納米顆粒制備出3D/3D NiSe2/MoS2光催化劑。經(jīng)過(guò)優(yōu)化的5.4% NiSe2/MoS2催化劑,在沒(méi)有任何助催化劑存在的條件下,其在Na2S/Na2SO3溶液中的光催化析氫速率為2473.7 μmol h-1 g-1。另外,在120 min內(nèi),5.4% NiSe2/MoS2對(duì)鹽酸四環(huán)素的光降解率和礦化率分別達(dá)到80.6%和58.1%。
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉(zhuǎn)移機(jī)制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
DFT計(jì)算表明,NiSe2/MoS2光催化劑上的電子從NiSe2轉(zhuǎn)移到MoS2,并且該催化劑的H*吸附自由能(ΔGH*)較低,NiSe2的引入提高了電荷密度和光催化反應(yīng)活性。在光照下,NiSe2 CB中的光生電子可以很容易地遷移到MoS2。
同時(shí),MoS2 VB中的光生空穴可以通過(guò)II型異質(zhì)結(jié)轉(zhuǎn)移到NiSe2上。NiSe2 CB上的電子與H2O反應(yīng)生成H2,同時(shí),MoS2 VB上的空穴將犧牲劑如Na2S/Na2SO3溶液氧化,形成SO42-和S2O32-另外,光生電子可以還原O2和H+以生成H2O2,然后通過(guò)逐步的兩步雙電子還原過(guò)程將H2O2進(jìn)一步分解為·OH。
最后,這些活性物質(zhì)如·OH、·O2-和光生空穴可以進(jìn)一步將鹽酸四環(huán)素礦化成小分子CO2和H2O。
Two-electron transfer mechanism from 3D/3D nickel selenide/MoS2 heterostructure accelerates photocatalytic hydrogen evolution and tetracycline hydrochloride removal. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132432

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