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陳衛(wèi)/王建國(guó)Nano Energy：首次報(bào)道！界面疏水隧道工程：促進(jìn)N2向NH3電化學(xué)轉(zhuǎn)化的一般策略

電催化氮還原反應(yīng)（NRR）可以在環(huán)境條件下從氮?dú)猓∟₂）和水（H₂O）中生成氨，已成為Haber-Bosch（H-B）工藝的一種有前途的可持續(xù)替代方法。然而，由于N₂分子中存在穩(wěn)定的三鍵和競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER），導(dǎo)致的低轉(zhuǎn)化效率和選擇性嚴(yán)重限制了NRR的實(shí)際應(yīng)用。

基于此，受固氮酶局部微環(huán)境的啟發(fā)，中科院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所陳衛(wèi)研究員和浙江工業(yè)大學(xué)王建國(guó)教授（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了一種簡(jiǎn)單而通用的疏水隧道工程策略，通過(guò)在一系列金屬電催化劑（Cu、Au、Pt、Pd和Ni）上的六硫醇（HEX）自組裝單層（SAM）來(lái)提高NRR的選擇性和活性。

通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬表明，HEX SAM提供了一個(gè)疏水微環(huán)境，阻止了水分子的擴(kuò)散和吸附，促進(jìn)了N₂分子的擴(kuò)散和吸附，從而抑制HER，并且提高NRR性能。值得注意的是，在所有制備的樣品中，Cu HEX上的NH₃生成率（R）為1.2 μg h^-1 cm^-2，并且實(shí)現(xiàn)了最高法拉第效率（FE）為50.5%。

此外，對(duì)于HER青睞的Pt催化劑，在Pt HEX上也實(shí)現(xiàn)了最高R為26.4 μg h^-1 cm^-2，在1 cm²的電極面積下，其FE為1.8%。該工作不僅報(bào)告了一種顯著提高金屬催化劑電催化效率的通用方法，而且還提供了一種新的界面疏水隧道制備策略，通過(guò)學(xué)習(xí)天然酶來(lái)設(shè)計(jì)新型催化劑。從這項(xiàng)工作來(lái)看，活性中心的局部微環(huán)境在決定最終催化性能方面起著重要作用，這在未來(lái)設(shè)計(jì)和探索高性能NRR催化劑時(shí)應(yīng)受到更多關(guān)注。

Interface hydrophobic tunnel engineering: a general strategy to boost electrochemical conversion of N₂ to NH₃. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106784.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106784.

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