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成果簡介

無定形冰控制著一系列宇宙學(xué)過程，是解釋液態(tài)水異常的潛在關(guān)鍵材料。其中，低密度和高密度無定形冰的密度存在巨大差距，中間為液態(tài)水，這也是我們目前對(duì)水的基本理解。

然而，英國倫敦大學(xué)Christoph G. Salzmann教授和Angelos Michaelides教授在低溫下球磨“普通”冰，在該密度間隙內(nèi)給出了結(jié)構(gòu)上不同的中密度無定形冰（MDA），這些結(jié)果提出了MDA是液態(tài)水的真正玻璃態(tài)或重剪切結(jié)晶態(tài)的可能性，其獨(dú)特的密度和結(jié)構(gòu)有助于將其識(shí)別為一種新的冰形式。

值得注意的是，MDA在低溫下的壓縮導(dǎo)致其重結(jié)晶焓急劇增加，突出了H₂O可以是一種高能地球物理物質(zhì)。

相關(guān)論文以“Medium-density amorphous ice”為題發(fā)表在Science。

研究背景

事實(shí)證明，水具有一個(gè)復(fù)雜的相圖，包含有20個(gè)晶體相和至少兩種非晶形態(tài)。盡管僅在過去5年中就發(fā)現(xiàn)了三種新的晶相，但無定形態(tài)的發(fā)現(xiàn)卻少得多。目前無定形形式包括低密度非晶冰（LDA），通過在低溫下壓縮冰Ih或LDA，制造了高密度無定形冰（HDA）。同時(shí)，在壓力下加熱HDA產(chǎn)生膨脹的高密度（eHDA）或非常高密度的無定形冰（vHDA）。

顧名思義，無定形冰主要通過其密度來區(qū)分，目前尚不清楚均勻的無定形冰是否可以在這個(gè)間隙中顯示出密度，以及非晶態(tài)冰是否在液-液臨界點(diǎn)以下具有相應(yīng)的液態(tài)的問題，是解釋水的許多異?，F(xiàn)象的一個(gè)非常有趣的話題。此外，無定形冰是宇宙中最常見的冰形式，這一事實(shí)支持了理解水的結(jié)構(gòu)無序狀態(tài)的必要性。

除了先前報(bào)道的制造非晶冰的技術(shù)外，球磨是制造非晶材料的成熟技術(shù)。這種方法廣泛用于金屬合金，無機(jī)化合物和藥物，但尚未應(yīng)用于冰。

內(nèi)容詳解

非晶化過程的核心是球-結(jié)晶-球沖擊，它們對(duì)晶體起始材料施加壓縮力和剪切力（圖1A），盡管局部熔融效應(yīng)已被討論為非晶化的起源，但位錯(cuò)缺陷的引入似乎是主要驅(qū)動(dòng)力。通常，通過球磨的非晶化在低溫下最有效。

研究表明，冰的低溫球磨Ih導(dǎo)致LDA和HDA之間間隙密度為無定形冰，使用液氮將研磨罐冷卻至77 K，用冰和不銹鋼球填充，然后關(guān)閉（圖1B）。為了實(shí)現(xiàn)非晶化，整個(gè)組件在77 K下劇烈搖動(dòng)下進(jìn)行一系列球磨循環(huán)。從寬X射線衍射特征中，可以看到80次球磨循環(huán)后形成的非晶冰。

相比之下，等結(jié)構(gòu)NH₄F Ih的低溫球磨導(dǎo)致布拉格峰的展寬而不移動(dòng)，這表明只有晶粒尺寸的減少。球磨冰II、IX和V高壓相也不會(huì)產(chǎn)生任何非定形材料，表明低密度冰Ih晶體結(jié)構(gòu)特別容易發(fā)生非晶化，類似的冰Ih觀察發(fā)生在預(yù)先誘導(dǎo)的HDA非形化的背景下。

圖1.?MDA的制備及物理性能

圖2.?MDA形成機(jī)理的計(jì)算研究

圖3.?壓力對(duì)MDA的影響

MDA的鑒定表明，水在低溫下比以前所認(rèn)識(shí)到的更為復(fù)雜。MDA可能代表真正的液態(tài)水的可能性是一個(gè)值得注意的前景，這對(duì)理解液態(tài)水及其許多異?，F(xiàn)象可能是無價(jià)的。即使不是，任何有效的水的計(jì)算機(jī)模型都應(yīng)該能夠解釋MDA的存在及其與LDA和HDA的關(guān)系。不管MDA的確切性質(zhì)如何，這種材料都有可能儲(chǔ)存壓縮產(chǎn)生的機(jī)械能，這些機(jī)械能可以在低壓下加熱時(shí)釋放出來。

Alexander Rosu-Finsen, Michael B. Davies, Alfred Amon, Han Wu, Andrea Sella, Angelos Michaelides*, Christoph G. Salzmann*, Medium-density amorphous ice, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq2105

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