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暨大/利物浦大學(xué)JACS：批量合成用于高性能Li-S電池的超薄聚酰亞胺COF納米片

開發(fā)新型多孔材料作為主體以抑制多硫化鋰（LiPS）的溶解和穿梭，有利于構(gòu)建高效的鋰硫電池（LSB）。盡管二維共價(jià)有機(jī)框架（COFs）作為主體材料顯示出在LSBs中的應(yīng)用潛力，但其性能仍然不盡如人意。

在此，暨南大學(xué)寧國宏教授、李丹教授及利物浦大學(xué)Andrew I. Cooper等人受 2D COF納米片（CON）在儲(chǔ)能（如鋰離子電池）方面的優(yōu)勢啟發(fā)，設(shè)想CON可能是很有前途的主體材料，可以增強(qiáng)LSB的電化學(xué)性能。因此，作者基于兩種廉價(jià)的有機(jī)單體，即均苯四酸二酐（PMDA，23 $/kg）和三聚氰胺（MA，1357 $/t），構(gòu)建了具有獨(dú)特層狀結(jié)構(gòu)的聚酰亞胺 COF（PI-COF）。

鑒于層狀拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，塊狀PI-COF可以大批量（40 mg/批次）剝離成超薄納米片（PI-CON），厚度約為1.2 nm，薄片尺寸約為 6 μm。此外，由于固有的多孔結(jié)構(gòu)和高度暴露的活性表面，PI-CON具有很高的硫負(fù)載能力（~70 wt%）。

圖1. 構(gòu)建二維PI-COF、超薄 PI-CONs和PI-CONs/S材料的示意圖

因此，作為LSB的新型硫主體材料，PI-COF和PI-CONs具有高容量（0.1 C時(shí)，容量分別為1330和1205 mA h g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（4 C時(shí)分別為620和503 mA h g^-1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（PI-CONs在0.2 C時(shí)100次循環(huán)后容量保持率為96%），超過了已報(bào)道的絕大多數(shù)有機(jī)/聚合物L(fēng)SB正極。

DFT計(jì)算表明，LiPSs可以通過氧-鋰強(qiáng)相互作用錨定，揭示了通過引入羰基抑制LiPSs的溶解和穿梭的機(jī)理。這項(xiàng)研究表明羰基可以很容易地促進(jìn)LiPS的吸收，并為設(shè)計(jì)用于高效LSB的新型 2D CON鋪平了道路。

圖2. 基于PI-COF/S 和 PI-CONs/S的LSB電化學(xué)性能

Scalable Synthesis of Ultrathin Polyimide Covalent Organic Framework Nanosheets for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08675

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