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葉金花/歐陽(yáng)述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光載流子增強(qiáng)光熱催化水煤氣轉(zhuǎn)化

水煤氣轉(zhuǎn)換(WGS)反應(yīng)(H₂O + CO ? H₂ + CO₂ )提供了一種將有毒CO轉(zhuǎn)化為CO₂的簡(jiǎn)便方法，同時(shí)將H₂O還原為清潔的H₂燃料，廣泛應(yīng)用于用于燃料電池的煤氣化和氫氣提純制氫。但在不含貴金屬的催化劑上進(jìn)行低溫水煤氣轉(zhuǎn)換(WGS)反應(yīng)以在富H₂氣氛中實(shí)現(xiàn)完全CO 轉(zhuǎn)化，仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

天津大學(xué)葉金花和華中師范大學(xué)歐陽(yáng)述昕等人報(bào)道了提出了一種在CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄催化劑中的半導(dǎo)體橋接活性位點(diǎn)的構(gòu)建，用于在光照射下進(jìn)行光熱WGS 反應(yīng)。

作者采用浸漬法合成了CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄(CCMO)催化劑，在CCMO催化劑上光載流子增強(qiáng)光熱催化WGS反應(yīng)機(jī)制可能為：CeO₂半導(dǎo)體在反應(yīng)中起雙功能作用。

一方面，它將來(lái)自Mn物種活性位點(diǎn)的H₂O還原的活性氧傳輸?shù)紺u物種活性位點(diǎn)，以在Cu_1.5Mn_1.5O₄表面氧化CO。

另一方面，CeO₂產(chǎn)生的光生電子遷移到Mn物種參與H₂O的還原。在熱催化下吸附在Cu物種上的CO與晶格氧反應(yīng)形成CO₂，氧空位被CeO₂提供的活性氧填充。另外，CO氧化過(guò)程中產(chǎn)生的電子會(huì)轉(zhuǎn)移到CeO₂與光生空穴結(jié)合。

在整個(gè)催化過(guò)程中，氧化還原反應(yīng)活性位點(diǎn)之間橋接的CeO₂有助于氧循環(huán)和精確的電子遷移，這對(duì)提高光熱催化劑的催化效率起著關(guān)鍵作用。從CeO₂注入光載流子進(jìn)入活性位點(diǎn)后，表觀活化能降低61%，使WGS反應(yīng)能夠在225°C下進(jìn)行。該催化劑在30 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)了96.6%的CO轉(zhuǎn)化率，隨后系統(tǒng)中剩余0.18 vol.%的CO，滿足工業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(< 1 vol.%)。

Photocarriers-enhanced photothermocatalysis of water-gas shift reaction under H₂-rich and low-temperature condition over CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄ catalyst. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120551

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