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鄭大付永柱Adv. Sci.: 蒽醌偶聯(lián)紫精復(fù)合物實(shí)現(xiàn)鋰有機(jī)電池的可逆六電子存儲(chǔ)

具有氧化還原活性離子對(duì)的有機(jī)化合物作為高性能可充電電池的電極材料，由于具有合成可調(diào)性、高理論容量和低溶解度的特性而受到越來越多的關(guān)注。

在此，鄭州大學(xué)付永柱教授等人報(bào)道了一種雙氧化還原離子型乙基紫精二蒽醌-2-磺酸鹽（EV-AQ₂），它由蒽醌-2-磺酸鹽（AQ^–）與乙基紫精（EV²⁺）部分偶聯(lián)而成。當(dāng)其作為有機(jī)鋰電池正極材料時(shí)，可提供多個(gè)可逆活性位點(diǎn)。

將獨(dú)特的π框架AQ^–創(chuàng)新性地引入到EV²⁺結(jié)構(gòu)中，可以增強(qiáng)分子之間的相互作用。與 EV-Br₂和Na-AQ材料相比，所獲得的EV-AQ₂材料在1.7~3.0 V之間的2 M LiTFSI/G4系統(tǒng)中表現(xiàn)出令人印象深刻的高循環(huán)穩(wěn)定性和出色的倍率性能。

圖1. EV-AQ₂復(fù)合材料的合成路線

EV-AQ₂在0.1 C倍率下表現(xiàn)出199.2 mAh g^-1的高初始容量，這對(duì)應(yīng)于來自一對(duì)氧化還原對(duì)EV²⁺/EV⁰的兩個(gè)電子和來自兩個(gè)氧化還原活性AQ^–陰離子的四個(gè)電子的轉(zhuǎn)移，即EV-AQ₂每個(gè)化學(xué)式單位可以存儲(chǔ)總共六個(gè)電子。

值得注意的是，EV-AQ₂還顯示出顯著改善的循環(huán)性，在0.5 C下容量保持率為89%，庫侖效率在120次循環(huán)中接近100%。此外，作者通過原位FTIR證明了其可逆充電/放電機(jī)制。這項(xiàng)研究表明AQ^–進(jìn)入具有多個(gè)氧化還原位點(diǎn)的 EV²⁺支架在開發(fā)高能量密度有機(jī)可充電電池方面很有前景。

圖2. EV-Br₂、Na-AQ和EV-AQ₂正極材料的電化學(xué)性能

Biredox-Ionic Anthraquinone-Coupled Ethylviologen Composite Enables Reversible Multielectron Redox Chemistry for Li-Organic Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103632

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