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南理張根Angew：側(cè)鏈工程實(shí)現(xiàn)高加工性COF凝膠電解質(zhì)

雖然類石墨烯結(jié)構(gòu)的共價有機(jī)框架（COFs）具有獨(dú)特的化學(xué)和物理性能，但它們本質(zhì)上是難溶和難熔的結(jié)晶粉末，加工性能較差，這阻礙了其進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用。如何提高COFs材料的可加工性是該領(lǐng)域面臨的重大挑戰(zhàn)。

南京理工大學(xué)張根等首次開發(fā)了一種有效的分子設(shè)計和自組裝策略來構(gòu)建具有高加工性的凝膠態(tài)COFs，克服了傳統(tǒng)COFs粉末材料加工困難的問題。

圖1 COF-Cx的表征

該策略利用大而軟的支鏈烷基側(cè)鏈作為內(nèi)增塑劑實(shí)現(xiàn)COF的凝膠化，系統(tǒng)研究了側(cè)鏈長度對COF凝膠形成的影響。在剛性骨架中連接的柔性長支鏈的適當(dāng)延伸，會加劇層間堆積，加速凝膠的發(fā)生。

其獨(dú)特的特性提供了相當(dāng)穩(wěn)定的凝膠態(tài)形態(tài)，減少了COF凝膠中的分子/離子混亂，促進(jìn)了有效的離子動力學(xué)傳輸，減少了電化學(xué)過程中持續(xù)的界面寄生反應(yīng)。

圖2 COF凝膠電解質(zhì)的制備工藝

得益于其高機(jī)械加工性和柔性，這種新型COF凝膠可以很容易地加工成具有特定銳度和厚度的凝膠型電解質(zhì)，其具有較長的壽命周期、更低的容量衰減率和顯著減少的寄生反應(yīng)。

該工作所展示的策略可能突出新型高效COF凝膠電解質(zhì)在儲能領(lǐng)域的潛在適用性。這可能進(jìn)一步指導(dǎo)在COF凝膠化過程中開發(fā)精確的分子設(shè)計和自組裝，在晶體工程中具有巨大的潛在適用性。同時，這一發(fā)現(xiàn)改善了COFs材料的加工性能，大大拓寬了COFs的應(yīng)用范圍。

圖3 電化學(xué)性能

High-Processable COF Gel Electrolyte Enabled by Side Chain Engineering for Lithium-ion Battery. Angew 2021. DOI: 10.1002/anie.202110695

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