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高壓水系可充電電池是具有安全性和高比能量的下一代儲能系統(tǒng)的有前途競爭者，但受到缺乏寬電化學(xué)穩(wěn)定窗口的低成本水系電解液的限制。水系電解液的分解主要是由水分子與溶劑化鞘中水分子之間的氫鍵網(wǎng)絡(luò)造成的。

在此，香港城市大學(xué)支春義教授、范俊教授等人報道了三種類型的小偶極分子（甘油（Gly）、赤蘚糖醇（Et）和丙烯酰胺（AM）），以分別為水系鋰、鈉和鋅離子電池開發(fā)具有高安全性和寬電化學(xué)穩(wěn)定窗口（超過 2.5 V）的水系電解液。

通過對含小分子電解液的實驗和理論研究，表明具有酰胺或羥基的分子可以通過陽離子的溶劑化鞘改性有效提高電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性，同時又不犧牲水系電解液優(yōu)越的離子電導(dǎo)率。分子動力學(xué) (MD) 揭示了三種電解液的離子傳輸機(jī)制，表明含Gly電解液中的陽離子通過跳躍機(jī)制擴(kuò)散，而含Et和AM的電解液中陽離子通過溶劑化鞘傳輸機(jī)制擴(kuò)散。

圖1. 不同電解液中的初級溶劑化鞘示意圖

此外，通過從頭算MD模擬探索溶劑化鞘結(jié)構(gòu)，證明三種偶極分子耗盡了電荷載流子溶劑化鞘中的水分子，破壞了水分子之間的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而有效地擴(kuò)大了電化學(xué)穩(wěn)定窗口。

因此，在含Gly電解液中分別以鈦酸鋰（LTO）和錳酸鋰（LMO）作為負(fù)極和正極組裝了電池，其提供了130.2 mAh g^-1的比容量和2.45 V的高放電平臺，400次循環(huán)后仍保持119.6 mAh g^-1的容量。該研究為高壓水系電解液的開發(fā)提供了一種通用策略，并揭示了這種偶極小分子電解質(zhì)的關(guān)鍵參數(shù)要求。

圖2. L-LTO//L-LMO在含Gly電解液中的電化學(xué)性能

Small Dipole Molecule-containing Electrolytes for High-voltage Aqueous Rechargeable Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106180

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支春義/范俊AM：用于水系可充電電池的含小偶極分子的高壓電解液

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