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眾所周知，人類理解晶體固體中電子行為的關(guān)鍵是，連接電子波能量和波數(shù)的能帶結(jié)構(gòu)。即使在只有短程有序的物質(zhì)(液體或無定形固體)的相中，電子波的相干部分仍然具有帶結(jié)構(gòu)。液體金屬能帶結(jié)構(gòu)的理論模型已經(jīng)建立了50多年，但到目前為止，還沒有觀測到共振散射引起的能帶結(jié)構(gòu)重正化和贗隙。

在此，來自韓國首爾延世大學(xué)的Keun Su Kim等研究者報道了，在晶體絕緣體(黑磷)和無序摻雜劑(堿金屬)的界面上觀察到的不尋常的能帶結(jié)構(gòu)。相關(guān)論文以題為“Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals”于2021年08月04日發(fā)表在Nature上。

20世紀(jì)60年代，人類對液態(tài)金屬的能帶結(jié)構(gòu)，進行了一系列開創(chuàng)性的理論研究。像玻璃材料一樣，電子波在多次散射的影響下獲得了一個復(fù)雜的波數(shù)位移Δk，其大小在共振時相當(dāng)大。如圖1a所示，自由電子(能量E≈k²)的能帶結(jié)構(gòu)被Δk (Re(Δk))的實部扭曲，呈不尋常的正弦形式，而在晶體固體中卻沒有對應(yīng)的電子。對應(yīng)的虛部Δk (Im(Δk))表示與液體離子周圍準(zhǔn)束縛態(tài)(QBS)形成相關(guān)的k的擴散。在態(tài)密度(圖1a，插圖)中，在共振能量(E_r)處形成局部最小值，這是Mott創(chuàng)造的贗能隙。這種帶有贗隙的后彎曲帶色散，可以用角度分辨光譜學(xué)(ARPES)觀測到。人們已經(jīng)使用ARPES研究了Cu(111)和Si(111)上鉛熔體單分子層的電子結(jié)構(gòu)。然而，圖1a所示的由共振散射引起的特征k重正化和贗隙，它們有著根本上的重要性，遺憾的是，目前仍未在實驗中觀察到。

在此，研究者實驗的一個關(guān)鍵思想是，研究無序摻雜劑(堿金屬)和結(jié)晶絕緣體(黑磷)的界面。黑磷是一種層狀材料，其中磷原子的蜂窩晶格被調(diào)制成鋸齒狀的脊谷排列(圖1b)。堿金屬在黑磷上的分布顯示出徑向(和各向異性)結(jié)構(gòu)因子，這在圖1c的結(jié)構(gòu)模擬中得到了再現(xiàn)。這種徑向形狀是液體或玻璃相的主要特征，反映了在排斥相互作用下，摻雜劑隨機分布的平均原子間距離(或短程有序)的存在。

每種堿金屬都將價電子給予黑磷，且摻雜電子主要分布在最上層。其次，摻雜電子受到只有短程有序的摻雜離子的勢的多次散射，這是理論模型中產(chǎn)生共振效應(yīng)所需要的情況(圖1a)。此外，堿金屬在黑磷上的低擴散勢壘，允許研究者可通過改變摻雜劑的密度，在低溫下系統(tǒng)地追蹤ARPES數(shù)據(jù)的演變。

研究發(fā)現(xiàn)，傳統(tǒng)的拋物型能帶結(jié)構(gòu)的自由電子，在距離費米能級30-240毫伏的贗隙下向零波數(shù)彎曲。這是共振散射引起的波數(shù)重正化，導(dǎo)致堿金屬離子散射勢中準(zhǔn)束縛態(tài)的形成。不同種類的無序堿金屬(鈉、鉀、銣和銫)調(diào)節(jié)這種電位的深度，使得p波和d波共振的贗隙得以分類。

Nature：50年前的理論模型，今天實驗上終于觀測到

圖1. 液態(tài)金屬的能帶結(jié)構(gòu)與實驗系統(tǒng)

Nature：50年前的理論模型，今天實驗上終于觀測到

圖2. 無序堿金屬摻雜黑磷的電子結(jié)構(gòu)

圖3. 液態(tài)金屬中的共振散射與能帶重正化

圖4. 液態(tài)金屬的態(tài)密度和光譜模擬

圖5. 贗隙的大小和相圖

綜上所述，該研究成果有望為無序摻雜劑摻雜的各種晶體絕緣子的令人困惑的光譜提供線索，如銅氧化物中的瀑布色散等。

文獻信息

Ryu, S.H., Huh, M., Park, D.Y. et al. Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals. Nature 596, 68–73 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03683-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03683-0#citeas

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