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中科院孫劍Appl. Catal. B.: 具有Na和S協(xié)同的單金屬鐵催化劑用于CO2還原為醇

將CO₂直接還原為醇極具吸引力和挑戰(zhàn)性，F(xiàn)e催化劑因?yàn)槠浞请x解CO活化能力較差，導(dǎo)致CO₂還原催化能力差，需要與其他金屬(如 Rh、Pd、Cu等)結(jié)合才能提升其催化性能。

中國(guó)科學(xué)院孫劍團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種與Na和S共改性的鐵催化劑(FeNaS-0.6)，用于高效CO₂還原。

Na和S的協(xié)同作用使單金屬鐵催化劑能夠同時(shí)提供合成高級(jí)醇所需的分子吸附的CO和烷基物質(zhì)。Na修飾有助于CO解離，S以硫酸鹽(SO₄^2-)的形式存在，其吸電子作用可以將周圍進(jìn)行CO解離的Fe位點(diǎn)轉(zhuǎn)變?yōu)榉墙怆xCO吸附位點(diǎn)。

DFT理論計(jì)算證實(shí)，由于能壘降低，Na和S共改性的鐵催化劑非常有利于醇的形成。

FeNaS-0.6催化劑對(duì)醇的選擇性達(dá)到16.1%，CO₂轉(zhuǎn)化率為32.0%，總醇中C₂₊OH的比例超過(guò)98%。另外，F(xiàn)eNaS-0.6對(duì)醇實(shí)現(xiàn)了80.5 mg g_cat^-1?h^-1的時(shí)空產(chǎn)率(STY)，其中C₂₊OH的時(shí)空產(chǎn)率(STY)達(dá)到78.5 mg g_cat^-1?h^-1。

Monometallic iron catalysts with synergistic Na and S for higher alcohols synthesis via CO₂ hydrogenation.Applied Catalysis B: Environmental, 2021. ?DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120556

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