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南大李愛(ài)東AFM：原子/分子層沉積的雙重涂層設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命硅負(fù)極

由于超高理論容量、自然豐度和低平均電壓平臺(tái)，硅 (Si) 是鋰離子電池（LIB）的理想候選負(fù)極。然而，Si材料在循環(huán)過(guò)程中的快速容量衰減阻礙了其實(shí)際應(yīng)用，實(shí)現(xiàn)Si材料快速可逆的鋰化/脫鋰仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的目標(biāo)。

在此，南京大學(xué)李愛(ài)東教授等人提出了利用“從納米孔到致密界面”的梯度設(shè)計(jì)，利用分子層沉積（MLD）和原子層（ALD）沉積技術(shù)，在Si電極上可控地沉積了由柔性多孔鋅酮和硬質(zhì)致密TiO₂組成的雙層薄膜（鋅酮/TiO₂），其中剛性ALD 的TiO₂共價(jià)接枝到柔性多孔MLD的鋅酮主鏈上。

新穎的雙涂層結(jié)構(gòu)提高了硅電極的機(jī)械性能，其中外部剛性TiO₂膜提供高機(jī)械強(qiáng)度并抑制電解液和硅顆粒之間的副反應(yīng)；Si顆粒和TiO₂層之間的內(nèi)部柔性多孔鋅酮膜作為緩沖層抵消了鋰化/脫鋰過(guò)程中硅的體積膨脹。

圖1. Si@鋅酮/TiO₂和Si@鈦酮/TiO₂的合成過(guò)程示意圖

DFT計(jì)算和GITT實(shí)驗(yàn)闡明，與內(nèi)部致密的鈦酮涂層相比，多孔鋅酮薄膜更有利于Li⁺遷移。因此，Si@鋅酮/TiO₂負(fù)極在0.2 A g^-1下循環(huán)100次后可提供2450 mAh g^-1的高可逆容量，在4 A g^-1下具有1224 mAh g^-1的有利倍率容量。

此外，還具有出色的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，在2 A g^-1下的1000次循環(huán)中，每個(gè)循環(huán)的容量衰減僅為0.051%。分形理論驗(yàn)證了Si@鋅酮/TiO₂在循環(huán)過(guò)程中經(jīng)歷了溫和的可逆演化，盒分形維數(shù)為1.73。這種分子/原子設(shè)計(jì)雙膜保護(hù)硅負(fù)極為構(gòu)建內(nèi)部多孔梯度界面以實(shí)現(xiàn)下一代LIB甚至其他領(lǐng)域提供了機(jī)會(huì)。

圖2. Si@鋅酮/TiO₂和Si@鈦酮/TiO₂的電化學(xué)性能

Dual-Design of Nanoporous to Compact Interface via Atomic/Molecular Layer Deposition Enabling a Long-Life Silicon Anode, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109682

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