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西南大學(xué)徐茂文/戚鈺若AEM：梯度親鈉碳骨架實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定無枝晶Na負(fù)極

鈉金屬負(fù)極因其超高的比容量、低氧化還原電位以及鈉資源的豐富而受到廣泛關(guān)注。然而，其實(shí)際應(yīng)用受到循環(huán)穩(wěn)定性差和安全問題的阻礙，這主要是由于金屬Na的不均勻沉積和枝晶生長造成的。

在此，西南大學(xué)徐茂文教授、戚鈺若等人首次提出通過構(gòu)建具有豐富缺陷和“梯度親鈉”特征的3D碳基底來調(diào)節(jié)Na沉積行為并使無枝晶的Na金屬負(fù)極成為可能。梯度親鈉結(jié)構(gòu)是由碳材料的無序程度和缺陷濃度的差異引起的，其中碳球顯示隨機(jī)取向的短碳層，碳纖維顯示更發(fā)達(dá)的具有平行長碳層的石墨結(jié)構(gòu)。結(jié)果，金屬鈉優(yōu)先沉積在更無序的碳球上，開始時擴(kuò)散到碳纖維，隨后逐漸擴(kuò)展到整個電極，最終導(dǎo)致無枝晶的鈉沉積。

圖1. 梯度親鈉骨架結(jié)構(gòu)的形成及表征

因此，所提出的親鈉結(jié)構(gòu)顯示出令人印象深刻的降低成核過電位性能，即使在10 mA cm^-2時也有相當(dāng)?shù)偷某珊诉^電位，僅為11.1 mV。在重復(fù)鍍鈉/剝離的過程中也表現(xiàn)出極好的循環(huán)穩(wěn)定性，在5 mA cm^-2時的約1500次循環(huán)中保持了99.96%的高平均庫倫效率。

此外，該結(jié)構(gòu)在對稱電池（5 mA cm^-2下1000 h以上的穩(wěn)定小極化電壓為12 mV）和全電池中具有很好的實(shí)用電極應(yīng)用前景。這項工作為通過調(diào)整鈉的沉積行為來構(gòu)建穩(wěn)定的、無枝晶的鈉金屬負(fù)極提供了一種有效解決方案。

圖2. Na電鍍/剝離形態(tài)演變及機(jī)制

圖3. 該親鈉結(jié)構(gòu)長期電鍍/剝離的循環(huán)穩(wěn)定性

Low-Barrier, Dendrite-Free, and Stable Na Plating/Stripping Enabled by Gradient Sodiophilic Carbon Skeleton, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102497

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