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?西交大ACS Catalysis：構(gòu)建單原子-受阻路易斯對雙活性中心，促進(jìn)甲烷無氧偶聯(lián)反應(yīng)

在無氧條件下直接將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化工產(chǎn)品(NOCM)由于CO₂排放量少、投資成本低、碳利用效率高而受到廣泛關(guān)注。但是，由于熱力學(xué)約束和缺乏有效的催化劑，實(shí)現(xiàn)高效的NOCM過程仍面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。因此，設(shè)計(jì)具有優(yōu)異C-H鍵活化能力和高C₂烴選擇性的催化劑對于NOCM反應(yīng)過程至關(guān)重要。

近日，西安交通大學(xué)常春然課題組構(gòu)建了“單原子”-“受阻路易斯對”(SA-FLP)雙活性中心催化劑，并將其用于甲烷的無氧化偶聯(lián)(NOCM)。其中，單原子位點(diǎn)是通過在CeO₂表面的Ce位點(diǎn)摻雜一個(gè)Pt原子而產(chǎn)生的，F(xiàn)LP位點(diǎn)是通過去除與Pt原子相鄰的氧原子來制備的。

研究人員首先通過靜態(tài)密度泛函理論(DFT)計(jì)算和微動(dòng)力學(xué)模擬，對甲烷與乙烷和乙烯的直接非氧化偶聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行了深入研究。

主要結(jié)論如下:

1. 通過調(diào)節(jié)單原子摻雜位置和氧空位濃度，設(shè)計(jì)了三種SA-FLP雙活性中心；

2. SA-FLP-3具有兩個(gè)相鄰的V_OS，表現(xiàn)出最佳的甲烷活化性能，活化能壘為0.32-0.71 eV；

3. 在SA-FLP-3上，兩個(gè)甲基偶聯(lián)進(jìn)一步生成乙烷和乙烯只需超過1.31 eV的能壘；

4. 微動(dòng)力學(xué)模擬表明，在1200 K的溫度和8.0×10^?3bar的CH₃分壓下，SA-FLP位點(diǎn)上NOCM的主要產(chǎn)物為C₂H₆，并且TOF為0.2535 s^?1。

由于C₂H₆和C₂H₄是高價(jià)值的C₂產(chǎn)物，所以基于臨界反應(yīng)速率追蹤NOCM對C₂H₆/C₂H₄的主導(dǎo)反應(yīng)路線。

生成C₂H₆的有利反應(yīng)途徑是兩個(gè)吸附的甲基直接偶聯(lián)一步生成乙烷，并且C₂H₆-r2(2.53×10^?1 s^?1)的臨界反應(yīng)TOF比C₂H₆-r1(2.74×10^?9s^?1)快得多；產(chǎn)生C₂H₄的有利反應(yīng)途徑是在SA位點(diǎn)上CH₃*脫氫為CH₂*，然后與另一CH₃基團(tuán)偶聯(lián)到C₂H₅*中間體。并且C₂H₄-r2(4.97×10^?7 s^?1)中臨界反應(yīng)的TOF快于C₂H₄-r1(4.46×10^?13 s^?1)和C₂H₄-r3(1.78×10^?15 s^?1)。

總的來說，這項(xiàng)研究不僅為設(shè)計(jì)高效的NOCM催化劑提供了策略，而且為C-C偶聯(lián)定向產(chǎn)生C₂產(chǎn)物提供了深入的見解。

Design of SA-FLP Dual Active Sites for Nonoxidative Coupling of Methane. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c04479

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/06760c10ca/

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