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氫氣作為一種可持續(xù)能源，是傳統(tǒng)化石燃料的替代品，可以緩解溫室氣體帶來的環(huán)境問題。電化學(xué)全解水是利用電催化劑制備氫燃料的有效途徑。目前Pt和Ir/Ru氧化物基催化劑是析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的有效催化劑。但其成本高、穩(wěn)定性差，限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，制備高效、低成本的電催化劑至關(guān)重要。

在各種材料中，含有不同金屬(如Co、Ni、Fe等)的三維過渡金屬基層狀雙氫氧化物(LDHs)具有獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和豐富的活性位點(diǎn)，是很有前途的電催化劑。例如，基于Fe, Co, Ni, Zn和Mn的LDHs已經(jīng)被廣泛研究為OER催化劑，NiFe, NiV和CoFe LDHs具有較高的OER活性。為了優(yōu)化LDHs的催化活性，已經(jīng)通過調(diào)控形態(tài)、缺陷形成、電荷轉(zhuǎn)移等發(fā)展了不同的策略，然而，利用缺陷工程控制LDH活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)，并建立缺陷與電催化性能之間的相關(guān)性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

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大連理工大學(xué)侯軍剛教授課題組在Nature Communications上發(fā)表重要文章，Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting，報(bào)道了他們?cè)谌馑畣卧哟呋瘎┥先〉玫倪M(jìn)展。

在這項(xiàng)工作中，作者利用直接、實(shí)用的方法合成了單原子釕穩(wěn)定的、帶缺陷的NiFe-LDH催化劑，通過簡(jiǎn)單的電沉積和隨后的蝕刻過程合成。球差校正透射電子顯微鏡和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)光譜分析表明，Ni、Fe和Ru位存在Ru單原子和深度局域原子結(jié)構(gòu)。雖然Ru和NiFe-LDH被認(rèn)為是活性的OER催化劑，在HER中，合成的Ru₁/D-NiFe LDH在過電位為18 mV時(shí)，電流密度為10 mA cm^?2，在過電位為100 mV時(shí)，周轉(zhuǎn)率為7.66 s^?1(比工業(yè)Pt/C催化劑高45倍)。

受HER和OER性能的啟發(fā)，將其用于在堿性介質(zhì)中全解水，由Ru₁/D-NiFe LDH組裝的雙電極池在1.72 V的低電壓下達(dá)到500 mA cm^?2的工業(yè)電流密度。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Ru₁/D-NiFe LDH優(yōu)化了HER對(duì)H吸附能的有利調(diào)節(jié)，并由于Ru-O部分的存在促進(jìn)了O-O耦合。

此外，豐富的活性位點(diǎn)加速了水裂解動(dòng)力學(xué)，從而增強(qiáng)了HER和OER活性。該工作也為進(jìn)一步深入研究缺陷NiFe LDH納米片上孤立的Ru單原子在促進(jìn)電催化性能中的作用奠定了良好的基礎(chǔ)。

圖文詳情

圖1. 合成示意圖和形貌表征

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圖2. X射線吸收譜

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圖3. 析氫催化性能

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圖4. 析氧催化性能

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圖5. 全解水催化性能

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圖6. DFT理論計(jì)算

作者簡(jiǎn)介

侯軍剛，大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授。主要從事太陽(yáng)能分解水和CO2轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究，致力于發(fā)展能源光催化材料的可控合成與集成組裝方法，建立微納米結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、電荷傳輸與催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系，實(shí)施太陽(yáng)能光催化體系在光能、電能與化學(xué)能之間的高效轉(zhuǎn)換，實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化。主持國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(2項(xiàng))和青年基金項(xiàng)目(1項(xiàng))、教育部高校博士點(diǎn)基金項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目(一等資助)等。2014年入選北京高等學(xué)?！扒嗄暧⒉庞?jì)劃”，2014年榮任日本學(xué)術(shù)振興會(huì)外國(guó)人特別研究員(JSPS fellow)，2017年入選大連理工大學(xué)星海優(yōu)青人才培育計(jì)劃的資助。在重要國(guó)際和國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)會(huì)議上多次做邀請(qǐng)報(bào)告。

文獻(xiàn)信息

Zhai, P., Xia, M., Wu, Y. et al. Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting. Nat Commun 12, 4587 (2021).?

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9

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