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Nat. Commun.：高介電性支架使無(wú)負(fù)極鋰金屬電池穩(wěn)定

與標(biāo)準(zhǔn)鋰離子電池相比，鋰金屬電池作為一種實(shí)現(xiàn)更高能量密度的手段正在被深入研究。然而，在剝離/沉積循環(huán)期間，在負(fù)極處形成樹(shù)枝狀和苔蘚狀鋰金屬微結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致電解液分解和死鋰金屬顆粒的形成。

荷蘭代爾夫特理工大學(xué)Marnix Wagemaker等采用涂有高介電BaTiO₃多孔支架的Cu集流體來(lái)抑制在鋰金屬剝離/沉積過(guò)程中導(dǎo)致形態(tài)不均勻的電場(chǎng)梯度。

圖1 全電池的原位固態(tài)核磁表征

簡(jiǎn)化的靜電場(chǎng)計(jì)算表明，高介電材料的存在會(huì)降低離介電體微米遠(yuǎn)的鋰金屬沉積物尖端的電場(chǎng)梯度，這表明鋰金屬枝晶和苔蘚微結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)可以通過(guò)由高介電性多孔支架組成的負(fù)極來(lái)抑制。

這里通過(guò)使用高介電支架材料BaTiO₃(BTO)和低介電支架材料Al₂O₃(AO)的簡(jiǎn)單鑄造方法制備3D多孔支架，以區(qū)分多孔支架和高介電常數(shù)對(duì)電化學(xué)鋰金屬沉積的影響。采用BTO涂層的Cu||LiCoO₂電池的原位固態(tài)核磁共振表明，高介電支架可誘導(dǎo)致密沉積和有效剝離，剝離后幾乎不會(huì)留下死鋰。

圖2 BTO|Li半電池的性能

結(jié)果，BTO支架|鋰金屬半電池循環(huán)的表現(xiàn)出99.82%的平均CE、低過(guò)電位和更長(zhǎng)的循環(huán)壽命。全電池也表現(xiàn)出更高的性能，平均庫(kù)侖效率為99.37%。這些結(jié)果表明，高介電支架提供了一種有趣的策略，可以提高無(wú)負(fù)極配置中鋰金屬電極的可逆性和安全性。

作者認(rèn)為，下一步要探索的途徑是結(jié)合更穩(wěn)定的SEI形成電解液和添加劑以及優(yōu)化高介電支架，以最大限度地減少首次循環(huán)期間的容量損失，并進(jìn)一步延長(zhǎng)循環(huán)壽命。

圖3 BTO||NCM電池的性能

High dielectric barium titanate porous scaffold for efficient Li metal cycling in anode-free cells. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26859-8

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