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劉敏/胡新明等Angew.：近100%選擇性、1 A cm-2電流密度！低價(jià)Zn單原子催化劑助力高效CO2還原

電化學(xué)CO₂還原是可持續(xù)生產(chǎn)碳基化學(xué)品和燃料的一種很有前途的方法，但在開(kāi)發(fā)低成本和高效電催化劑方面一直面臨挑戰(zhàn)。

近日，丹麥奧爾胡斯大學(xué)Kim Daasbjerg、中南大學(xué)劉敏教授以及山東大學(xué)胡新明教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種含低價(jià)鋅原子（Zn^δ+-NC）的氮（N）穩(wěn)定單原子催化劑。

測(cè)試結(jié)果表明，Zn^δ+-NC含有飽和四配位（Zn-N₄）和非飽和三配位（Zn-N₃）的混合物。后者使Zn處于低價(jià)態(tài)，這是由X射線光電子能譜、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜、電子順磁共振和密度泛函理論（DFT）模擬得出的。

因此，Zn^δ+-NC在低至310 mV的過(guò)電位下催化CO₂電化學(xué)還原為CO，在水中具有近100%選擇性。

更重要的是，在流動(dòng)池反應(yīng)器中使用Zn^δ+-NC，可以實(shí)現(xiàn)高達(dá)1 A cm^-2的創(chuàng)記錄高電流密度，同時(shí)CO選擇性>95%。

DFT計(jì)算表明，由于Zn的富電子環(huán)境，不飽和Zn-N₃位點(diǎn)可以通過(guò)穩(wěn)定COOH*（*代表活性位點(diǎn)）中間物而顯著降低能量勢(shì)壘。該工作不僅揭示了Zn單原子位配位數(shù)、價(jià)態(tài)和催化性能之間的關(guān)系，而且成功地實(shí)現(xiàn)了與工業(yè)應(yīng)用相關(guān)的高電流密度。

Low-Valence Zn^δ+ (0<δ<2) Single-Atom Material as Highly Efficient?Electrocatalyst for CO₂ Reduction . Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107550.

https://doi.org/10.1002/anie.202107550.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/f6c46c3065/

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