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電解水制氫的廣泛應(yīng)用受到電壓較高和能量轉(zhuǎn)換效率低的限制。基于此，美國辛辛那提大學(xué)孫宇杰副教授，美國加州大學(xué)河濱分校江德恩教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種雙金屬Cu₃Ag₇電催化劑。用于在電解池的陽極高效制H₂，并將甲醛的部分氧化與水的還原結(jié)合起來，實(shí)現(xiàn)了陰陽雙電極同時(shí)制氫，從而獲得200 %的表觀法拉第效率。

為了闡明雙金屬Cu₃Ag₇/CF（泡沫銅）相對于單金屬Cu/CF和Ag/CF在電催化甲醛氧化陽極制氫中的性能改善，作者通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算考察了反應(yīng)過程中關(guān)鍵步驟的結(jié)構(gòu)和能量。普遍接受的反應(yīng)機(jī)理是甲醛首先在堿性溶液中水合和去質(zhì)子化生成H₂C(OH)O陰離子，然后吸附在催化劑表面。生成的H₂C(OH)O*中間體通過C-H裂解脫氫生成HCOOH*和H*。

本文首先比較了H₂C(OH)O*中間體的相對吸附能，Cu₃Ag₇上的吸附能最低。O基團(tuán)吸附在Cu₂Ag₁的中空位，俯視圖顯示出相對于Cu₂Ag₁位的明顯交錯(cuò)構(gòu)象的H₂COH基團(tuán)，不同于Cu (111)和Ag (111)上更遮蔽的構(gòu)象。三種模型表面上H₂C(OH)O*脫氫的能量圖表明Cu₃Ag₇上C-H裂解要容易的多。C-H裂解后，兩個(gè)H*形成H₂在Cu₃Ag₇上也很容易，能壘為0.66 eV。隨后HCOOH*將從表面解吸，然后去質(zhì)子化以在溶液中形成甲酸鹽。

Dual hydrogen production from electrocatalytic water reduction coupled with formaldehyde oxidation via a copper-silver electrocatalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36142-7.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36142-7.

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孫宇杰/江德恩Nature子刊：銅銀催化劑電催化水還原與甲醛氧化雙重制氫

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