科研人員普遍認為與N配位的單個Ni原子可以高效地促進CO2電還原成CO。最近,可能由于對高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)技術的使用有限,得出了一個誤導性結論,即摻氮碳包封的鎳納米粒子(NPs)具有類似于報道了單個Ni原子的結果。
基于此,中國科學院劉岳峰和北京林業(yè)大學王強等人制備了一系列具有不同Ni物種的Ni/氮摻雜石墨(Ni-NG)催化劑,并比較研究了其CO2電還原為CO的性能。
作者重新研究了先前報道氮摻雜碳包覆的Ni NPs催化劑的兩項研究,HAADF-STEM證實了單個Ni原子的存在。此外,用強酸浸出大部分Ni NPs后,這些催化劑的活性沒有降低,反而是略有增加。
DFT計算表明,氮摻雜碳包封的Ni NPs對析氫反應(HER)具有高度選擇性,而不是主要進行電還原CO2轉化為CO的反應。
總之,系統(tǒng)的實驗和理論分析表明,氮摻雜的碳包封的Ni NPs對CO2電還原沒有活性。而以單個鎳原子為主導的最佳Ni0.037-NG-H催化劑的最大CO法拉第效率為97.3%,且具有連續(xù)反應64 h以上良好的穩(wěn)定性。
Revealing the Real Role of Nickel Decorated Nitrogen-Doped Carbon Catalysts for Electrochemical Reduction of CO2 to CO. Advanced Energy Materials, 2021. DOI:10.1002/aenm.202101477
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