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韓一帆/朱明輝/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羥基對(duì)Bi、Sn和In催化劑在CO2還原過程中的作用

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種很有前景的技術(shù)，可將CO₂溫室氣體轉(zhuǎn)化為各種化學(xué)產(chǎn)品，如CO、甲酸、甲烷和乙烯。但在眾多電催化劑中，Bi、Sn和In顯示出在水性電解質(zhì)中催化甲酸鹽生成的最大潛力。對(duì)于Sn和In，文獻(xiàn)中已經(jīng)報(bào)道了金屬態(tài)和氧化物態(tài)對(duì)CO₂RR都有活性。

相反，Bi催化劑通常被認(rèn)為在反應(yīng)過程中完全還原為其金屬形式?；诖?，華東理工大學(xué)韓一帆、朱明輝和戴升等人將電沉積的Bi、Sn和In催化劑用作模型催化劑，以研究活性位點(diǎn)的性質(zhì)以及表面羥基對(duì)CO₂電還原(CO₂RR)過程中甲酸鹽形成的影響。

通過SEM、XPS、原位XRD、電化學(xué)測(cè)量和DFT計(jì)算，發(fā)現(xiàn)CO₂電還原活性位點(diǎn)為Bi⁰、SnO和In₂O₃，它們對(duì)羥基的親和力遵循Bi⁰<SnO<In₂O₃的趨勢(shì)。

KIE分析和原位ATR-IR表明甲酸鹽生產(chǎn)有兩種平行途徑，一種在涉及CO₂相互作用的羥基化位點(diǎn)上進(jìn)行與羥基形成碳酸氫鹽，另一個(gè)在不含羥基的位點(diǎn)上進(jìn)行，涉及^*OCHO作為關(guān)鍵中間體。

這項(xiàng)工作不僅為Bi、Sn和In催化劑上甲酸鹽的演變提供了新的理解，而且為開發(fā)高效電催化劑提供了指導(dǎo)。

Probing the role of surface hydroxyls for Bi, Sn and In catalysts during CO₂ reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120581

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/e23a1e6b22/

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