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羅文豪/吳志杰ACS Catalysis：沸石包封的銅納米顆粒用于糠醛選擇性氫化成糠醇

糠醛(FFL)催化氫化為糠醇(FAL)是生物質(zhì)價(jià)值化的關(guān)鍵反應(yīng)之一，而Cu已成為對(duì)FAL具有選擇性的合適金屬。然而，利用銅基多相催化劑的主要挑戰(zhàn)在于它們?cè)诖呋^(guò)程中銅物質(zhì)的快速聚集和浸出，導(dǎo)致催化劑快速失活。

基于此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所羅文豪和中國(guó)石油大學(xué)(北京)吳志杰等人通過(guò)原位封裝法成功制備了封裝在鈦硅沸石中約1.8 nm的Cu納米粒子(TS-1)，與傳統(tǒng)的濕浸漬方法相比，該方法在金屬分散性和均勻性方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。

經(jīng)過(guò)鈉離子交換過(guò)程調(diào)節(jié)沸石微環(huán)境后，所得的Na-Cu@TS-1催化劑在FFL選擇性加氫為FAL中提供了優(yōu)越的活性和選擇性，F(xiàn)FL轉(zhuǎn)化率為93.0%，在110 °C、10 bar H₂條件下反應(yīng)2小時(shí)后，該催化劑的FAL選擇性達(dá)98.1%，周轉(zhuǎn)頻率值為55.2 h^-1。

綜合表征研究表明，沸石的密閉環(huán)境不僅可以為金屬顆粒提供空間限制，還可誘導(dǎo)封裝的Cu納米顆粒與Na-Cu@TS-1中的Ti物質(zhì)之間的電子相互作用，這兩者都可以有效抑制催化過(guò)程中的金屬聚集和浸出。

通過(guò)離子交換添加的Na物質(zhì)不僅調(diào)節(jié)沸石的酸/堿性質(zhì)以抑制副反應(yīng)，而且還將封裝的Cu物質(zhì)調(diào)節(jié)為富電子狀態(tài)，促進(jìn)FFL氫化。Na-Cu@TS-1的失活主要是由Na浸入液相引起，但在Na重新加入過(guò)程后，活性幾乎可以恢復(fù)。

Zeolite-encapsulated Cu nanoparticles for the selective hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol. ACS Catalysis, DOI: 10.1021/acscatal.1c02658

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/db5a4b7f64/

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