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武大宋智平/艾新平AEM：首個用于全固態(tài)鋰電池的有機(jī)二硫化物正極材料

全固態(tài)設(shè)計可有效解決鋰有機(jī)電池的挑戰(zhàn)，例如有機(jī)電極材料(OEMs)的溶解和鋰負(fù)極的安全性。然而，之前基于羰基型OEM的嘗試未能在室溫全固態(tài)鋰電池(ASSLBs)中實現(xiàn)可接受的電化學(xué)性能。

武漢大學(xué)宋智平、艾新平等報道了用于ASSLBs的首個有機(jī)二硫化物正極材料，聚（三硫氰尿酸）（PTTCA），它在所有有機(jī)正極材料中顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1 材料合成及表征

首先，通過原位聚合方法引入碳納米管以提高正極復(fù)合材料的電子導(dǎo)電性。其次，PTTCA正極和Li₇P₃S₁₁(LPS)電解質(zhì)之間的Li+···N配位相互作用促進(jìn)了它們的緊密接觸。第三，PTTCA與LPS的界面相容性優(yōu)于羰基型PAQS，這可以用軟硬酸堿理論和它們之間可能的催化作用來解釋。

圖2 基于LPS電解質(zhì)和PTTCA正極的ASSLB示意圖及材料表征

受益于上述優(yōu)勢，PTTCA 展示了全固態(tài)鋰有機(jī)電池最出色的電化學(xué)性能，尤其是在室溫下。在50 mA g^-1的電流密度下可逆容量達(dá)到410 mAh g^-1，對應(yīng)91%的高活性材料利用率和767 Wh kg^-1的高能量密度。

經(jīng)過100次充放電循環(huán)測試（2 個月以上）后，容量保持率仍保持在83%，這證明ASSLB中不再存在PTTCA（放電形式）的溶解問題。這些結(jié)果表明，有機(jī)二硫化物正極和硫化物電解質(zhì)的結(jié)合為兩者提供了新的發(fā)展機(jī)會，為全固態(tài)鋰有機(jī)電池的實際應(yīng)用提供了機(jī)會。

圖3 全固態(tài)鋰有機(jī)電池性能

Room-Temperature All-Solid-State Lithium–Organic Batteries Based on Sulfide Electrolytes and Organodisulfide Cathodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102962

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