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浙大涂江平/王秀麗AM：1小時(shí)快速合成高離子導(dǎo)電性微晶玻璃電解質(zhì)！

由于其高離子電導(dǎo)率和延展性，銀榴石鋰是最有前景的硫化物電解質(zhì)之一。其中，Li₆PS₅I（LPSI）對(duì)鋰金屬表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性，但由于不存在S^2-/I^–紊亂，離子電導(dǎo)率相當(dāng)?shù)停ㄖ挥衺10^-6 S cm^-1）。

浙江大學(xué)涂江平、王秀麗等使用極限能量機(jī)械合金化方法合成了具有高碘含量的銀榴石Li_6-xPS_5-xI_1+x微晶玻璃電解質(zhì)。

圖1 材料制備及表征

采用這種方法將合成時(shí)間縮短到僅1小時(shí)。通過(guò)在此一鍋法中摻雜LiI，S^2–/I^–紊亂被成功引入系統(tǒng)。通過(guò)核磁共振和從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué)模擬確定，碘的引入促進(jìn)了Li⁺籠間跳躍，從而增強(qiáng)Li⁺的長(zhǎng)程導(dǎo)電。

結(jié)果，Li_5.6PS_4.6I_1.4微晶玻璃電解質(zhì)(LPSI_1.4-gc)具有高離子電導(dǎo)率(2.04 mS cm^-1)和優(yōu)異的對(duì)鋰金屬的穩(wěn)定性。

圖2 對(duì)稱(chēng)電池性能

因此采用LPSI_1.4-gc電解質(zhì)的鋰對(duì)稱(chēng)電池在0.2 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過(guò)3200小時(shí)的超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

采用LPSI_1.4-gc作為負(fù)極夾層的LiCoO₂/Li₆PS₅Cl/Li全固態(tài)電池也表現(xiàn)出突出的循環(huán)和倍率性能，在0.1 C下表現(xiàn)出128.8 mAh g^-1的初始放電比容量，50次循環(huán)后容量保持率為79.6%。這項(xiàng)工作提供了一種具有高離子電導(dǎo)率和對(duì)鋰金屬穩(wěn)定性的新型電解質(zhì)。

圖3 全固態(tài)電池性能

Ultra-fast Synthesis of I-rich Lithium Argyrodite Glass-Ceramic Electrolyte with High Ionic Conductivity. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107346

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