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?南航彭生杰等ACS Nano：快速燃燒！高效電催化劑可實現(xiàn)高電流密度！

電解水技術(shù)是一種很有前景的綠色制氫技術(shù)，對未來可持續(xù)能源的發(fā)展至關(guān)重要。實現(xiàn)工業(yè)制氫，需要催化劑在高電流密度下運行。眾所周知，四電子過程以及動力學(xué)緩慢的陽極析氧反應(yīng)(OER)一直是電解水技術(shù)的瓶頸，嚴重制約了電解水的發(fā)展。雖然貴金屬使用率低的RuO₂/IrO₂基電催化劑取得了很大的進展，但這些催化劑存在儲量低、成本高、長期穩(wěn)定性差等缺點，阻礙了其廣泛應(yīng)用。

因此，開發(fā)低成本的非貴金屬基催化劑至關(guān)重要。南京航空航天大學(xué)彭生杰等人制備了原位生長在泡沫Fe(IF)上的金屬氧化物耦合Fe₂O₃的催化劑(Ni(OH)₂/Fe₂O₃，IF-Ni)用于OER。

為了確定催化劑的電催化性能，在1.0 M KOH的傳統(tǒng)三電極體系中，在室溫下進行了測試。通過極化曲線發(fā)現(xiàn)，IF-Ni 150 mM只需要218和257 mV的低過電位就可以獲得100和500 mA cm^-2的電流密度，表明其對OER具有較好的電催化活性。相比之下，IF-Ni 150 mM的過電位值遠小于IF-Ni 0 mM(386和524 mV)、IF(395和559 mV)和RuO₂(286和345 mV)。

此外，IF-Ni 150 mM在271 mV的過電位下可產(chǎn)生1000 mA cm^-2的高電流密度，滿足工業(yè)電流要求。與IF-Ni 0 mM(54.88 mV dec^-1)、IF(55.83 mV dec^-1)和RuO₂(54.33 mV dec^-1)的Tafel斜率相比，IF-Ni 150 mM的Tafel斜率最小(52.83 mV dec^-1)，表明IF-Ni 150 mM具有較快的反應(yīng)動力學(xué)。

本文還評估了IF-Mn 150 mM、IF-Fe 150 mM、IF-Co 150 mM和IF-Zn 150 mM及其對比樣品的OER催化活性。正如預(yù)期的那樣，IF-Mn 150 mM，IF-Fe 150 mM，IF-Co 150 mM和IF-Zn 150 mM顯示出相對更高的電流密度，揭示了金屬鹽在增強OER催化活性中的重要作用。因此，本文的合成策略可用于高效催化劑的制備。

通過密度泛函理論(DFT)計算，分析了制備的催化劑具有優(yōu)異OER性能的機理。Ni(OH)₂/Fe₂O₃相應(yīng)的電荷密度差反映了Fe和Ni原子周圍電子態(tài)分布以及O原子周圍的電荷積聚，這種電荷分布顯示電子從金屬原子轉(zhuǎn)移到氧原子進一步優(yōu)化了OER反應(yīng)途徑。

隨后，通過計算態(tài)密度(DOS)計算進一步分析了催化劑的電子結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e₂O₃和Ni(OH)₂均表現(xiàn)出明顯的帶隙，表明它們具有半導(dǎo)體性質(zhì)。Ni(OH)₂/Fe₂O₃具有靠近費米能級的態(tài)密度分布，其較窄的帶隙有利于激發(fā)載流子到導(dǎo)帶，從而提高電導(dǎo)率。此外，F(xiàn)e的d帶中心的正移有助于增強吸附物與催化劑之間的相互作用。此外，還計算了電勢為0 V時Fe₂O₃和Ni(OH)₂/Fe₂O₃中的Fe位點以及Ni(OH)₂和Ni(OH)₂/Fe₂O₃中的Ni位點在各步驟的吉布斯自由能(ΔG)。Fe₂O₃最吸熱的步驟是第二次電子轉(zhuǎn)移(OH^*→O^*)，對應(yīng)的ΔG計算為3.35 eV，是OER過程的速率決定步驟(RDS)。

然而，隨著Ni(OH)₂的引入，RDS則是從O^*到OOH^*的反應(yīng)，相應(yīng)的能壘降低到1.94 eV。計算Fe₂O₃和Ni(OH)₂/Fe₂O₃的Fe位點在OER過程中RDS的電勢差(ΔE_PDS)分別為2.12 V和0.71 V，表明電子重新分布后更有利于促進OER過程。當以N作為活性位點時，對于Ni(OH)₂/Fe₂O₃而言，OER過程在0 V時的RDS仍然是OH^*的氧化脫氫過程，但是能壘增加到2.23 eV。

因此，實驗和計算都表明Ni(OH)₂/Fe₂O₃具有更優(yōu)異的OER電催化活性并且當Fe位點作為活性中心時，電子結(jié)構(gòu)的改變和^*O吸附的增強改善了熱力學(xué)。這項工作提出了一種有效的方法來構(gòu)建成本低和穩(wěn)定的催化劑，為未來能量轉(zhuǎn)換和存儲應(yīng)用提供了思路。

Ultrafast Combustion Synthesis of Robust and Efficient Electrocatalysts for High-Current-Density Water Oxidation, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.2c1193.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11939.

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