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王定勝/蘇亞瓊Nano Letters：Lewis酸位點促進單原子Cu催化劑電催化CO2甲烷化

設計用于電催化CO₂還原的電催化劑對與環(huán)境和能源問題至關重要。清華大學王定勝、西安交通大學蘇亞瓊等報道了一種Lewis酸負載的單原子Cu催化劑，用于電催化CO₂還原為CH₄。

DFT計算表明，金屬氧化物(Al₂O₃和Cr₂O₃)中的Lewis酸位點可以通過優(yōu)化反應中間物的吸附能來對單原子Cu的電子結構進行調(diào)控，從而促進電催化CO₂還原為CH₄的活性。對于Al₂O₃負載的Cu單原子，HCOO*的形成勢壘低于COOH*，表明反應沿著CH₄和CH₃OH途徑優(yōu)先進行。

又由于CH₃O*的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移會優(yōu)先產(chǎn)生CH₄，證明Al₂O₃負載的Cu單原子催化劑有利于促進CH₄的生成。而弱Lewis酸Cr₂O₃負載的Cu單原子催化劑CO₂RR活性相對較差。

基于以上理論，作者制備了Al₂O₃負載的Cu單原子催化劑(C-Al₂O₃)，用來進行電催化CO₂甲烷化。

超薄多孔Al₂O₃富含的Lewis酸位點作為Cu單原子的錨點。在1.2 V_REH下，CH₄的法拉第效率達到62%，催化劑上的電流密度達到153.0 mA cm^-2。

Lewis acid site-promoted single-atomic Cu catalyzes electrochemical CO₂ methanation. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02502

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/bd356e69df/

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