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陳義旺/袁凱Angew.：聚陽(yáng)離子添加劑提升Zn//Zn電池22壽命！

鋅金屬是有前景的水系電池負(fù)極材料之一，但它存在著令人不快的枝晶生長(zhǎng)、嚴(yán)重的析氫和腐蝕。

圖1 電解液設(shè)計(jì)

江西師范大學(xué)陳義旺、南昌大學(xué)袁凱等引入了一種聚陽(yáng)離子添加劑，即聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDD），以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期和高可逆的鋅沉積/剝離。具體來(lái)說(shuō)，PDD可以同時(shí)調(diào)節(jié)電解液和Zn/電解液界面的電場(chǎng)，以改善Zn²⁺遷移行為，引導(dǎo)主導(dǎo)的Zn（002）沉積，這可以通過(guò)Zeta電位、開爾文探針力顯微鏡和掃描電化學(xué)顯微鏡來(lái)驗(yàn)證。

此外，PDD還創(chuàng)造了一個(gè)富含正電荷的保護(hù)層和一個(gè)富含N的混合內(nèi)層，在沉積過(guò)程中加速了Zn²⁺的脫溶劑化，并阻止了水分子和Zn負(fù)極之間的直接接觸。

圖2 半電池電化學(xué)性能

得益于這些優(yōu)點(diǎn)，集成Zn//Cu電池在2900次的長(zhǎng)期循環(huán)中表現(xiàn)出99.7%的高平均CE，并且組裝的Zn//Zn電池在3000小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，與不含PDD的電解質(zhì)相比，至少提高了22倍。

此外，Zn//對(duì)苯二胺螯合磷酸釩全電池表現(xiàn)出改善的Zn²⁺傳輸和儲(chǔ)存動(dòng)力學(xué)，并在3500次循環(huán)中提供了良好的循環(huán)穩(wěn)定性，CE接近100%。這項(xiàng)工作不僅為檢測(cè)電場(chǎng)提供了一種可行的技術(shù)，而且為聚合物電解質(zhì)添加劑的設(shè)計(jì)提供了有價(jià)值的見解。

圖3 全電池電化學(xué)性能

Polycation-Regulated Electrolyte and Interfacial Electric Fields for Stable Zinc Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202302701

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