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展思輝Angew.：高出18倍！利用氮空位調(diào)節(jié)Fe單原子位點(diǎn)局部電子密度實(shí)現(xiàn)高效光-Fenton過程

在Fenton-like過程中，多相光催化H₂O₂活化的活性與反應(yīng)中心原子的局部電子密度密切相關(guān)。然而，由隨機(jī)電荷轉(zhuǎn)移引起的電子-空穴對的復(fù)合極大地限制了定向電子向活性中心的傳遞。

近日，南開大學(xué)展思輝教授（通訊作者）等人報道了一種缺陷工程鐵（Fe）單原子光催化劑（Fe₁-N_v/CN）。

作者將單個Fe原子分散在具有豐富氮空位的氮化碳（CN）上，制備了Fe₁-N_v/CN催化劑，并將其用于在可見光照射下激活H₂O₂。

基于密度泛函理論（DFT）計算和瞬態(tài)吸收光譜結(jié)果，工程化的氮空位作為電子陷阱位點(diǎn)，可以定向驅(qū)動電子集中在Fe原子上。

研究發(fā)現(xiàn)，在Fe位點(diǎn)形成高度集中的電子密度，顯著提高了H₂O₂的轉(zhuǎn)化效率。因此，優(yōu)化后的Fe單原子催化劑表現(xiàn)出更高的環(huán)丙沙星降解活性，是原始CN的18倍。

該工作有助于進(jìn)一步開發(fā)基于活性中心局部電子密度調(diào)節(jié)的H₂O₂高效活化催化劑。

Regulating local electron density of iron single site by nitrogen vacancy for efficient photo-Fenton process. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108937.

https://doi.org/10.1002/anie.202108937.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/a5504803e3/

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